Les premiers habitants de l'endroit furent les Micmacs qui s'y établirent vers le VIe siècle av. J.-C. et qui l'appelaient Tjikog. Avec 400 habitants, c'était leur plus gros village et le seul habité en permanence dans la région. Les Acadiens arrivèrent à partir de 1750. C'est à cette époque que les Micmacs quittèrent les lieux pour Listuguj, au Québec. La défaite française lors de la bataille de la Ristigouche le nuisit à l'expansion de l'établissement. Le chemin de fer Intercolonial fut toutefois inauguré en 1876 et des marchands anglophones développèrent l'industrie forestière au début du XXe siècle. Le village connut ensuite une croissance importante et fut constitué en municipalité en 1966. Un secteur commercial fréquenté par les résidents de toute la région y fut établi à partir de 1974. L'industrie forestière occupe toujours une place importante dans l'économie locale.
Atholville compte une population acadienne, mais également une importante minorité anglophone. Le village bénéficie de plusieurs services et installations communautaires, dont le parc provincial Sugarloaf.
