Actinide

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Les actinides sont une série chimique du tableau périodique des éléments de 15 espèces chimiques se situant entre l'actinium et le lawrencium, possédant donc un numéro atomique entre 89 et 103 inclus. Ils tirent leur nom de l'actinium (Z=89), un métal lourd, car ils possèdent des propriétés chimiques voisines. Ce sont des métaux lourds.

Les actinides sont tous radioactifs. Ils sont tous fissibles en neutrons rapides et quelques-uns en neutrons thermiques.

L'uranium et le thorium, qui sont relativement abondants à l'état naturel du fait de la très longue demi-vie de leurs isotopes les plus stables, sont des actinides. On trouve également dans la nature de l'actinium et du protactinium dans la chaîne de désintégration du thorium 232 et celle de l'uranium 235.

Les actinides comprennent des éléments artificiels, les transuraniens, plus lourds que l'uranium : ils sont générés par des captures de neutrons qui n'ont pas été suivies de fissions. L'actinide produit le plus abondamment est le plutonium, avec en tête son principal isotope le plutonium 239. Le plutonium 239 n'est pas considéré comme un déchet radioactif car il est lui-même un isotope fissile. Mais les réacteurs nucléaires génèrent, en quantité moindre, d'autres actinides qui sont appelés « mineurs ». La qualification de « mineurs » rend compte du fait que ces éléments sont présents en bien moins grandes proportions que les actinides majeurs : uranium et plutonium. Les actinides mineurs constituent avec les produits de fission une partie[1] des déchets HAVL, c’est-à-dire les déchets de l'industrie électronucléaire les plus fortement radioactifs.

  1 2   3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18
1 H He
2 Li Be B C N O F Ne
3 Na Mg Al Si P S Cl Ar
4 K Ca   Sc Ti V Cr Mn Fe Co Ni Cu Zn Ga Ge As Se Br Kr
5 Rb Sr   Y Zr Nb Mo Tc Ru Rh Pd Ag Cd In Sn Sb Te I Xe
6 Cs Ba * Lu Hf Ta W Re Os Ir Pt Au Hg Tl Pb Bi Po At Rn
7 Fr Ra * Lr Rf Db Sg Bh Hs Mt Ds Rg Cn Nh Fl Mc Lv Ts Og
     
  * La Ce Pr Nd Pm Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb  
  * Ac Th Pa U Np Pu Am Cm Bk Cf Es Fm Md No  
 
  Li   Métaux alcalins
  Be   Métaux alcalino-terreux
  La   Lanthanides
  Ac   Actinides
  Sc   Métaux de transition
  Al   Métaux pauvres
  B   Métalloïdes
  H   Non-métaux
  F   Halogènes
  He   Gaz nobles
  Mt   Éléments non classés

Historique[modifier | modifier le code]

Voies de production des actinides[modifier | modifier le code]

Enrico Fermi suggéra l'existence de transuraniens en 1934.

Contrairement aux lanthanides, qui se rencontrent dans la nature en quantités appréciables (à l'exception du prométhium), la plupart des actinides sont des éléments très rares. Les éléments naturels les plus abondants sont le thorium et l'uranium ; et le plus facile à synthétiser est le plutonium ; les autres ne se rencontrent guère qu'à l'état de traces.

La possibilité d'éléments transuraniens a été suggérée par Enrico Fermi sur la base de ses expériences de 1934[2],[3]

Les transuraniens ne se trouvent pas en quantité significative dans la nature, et sont produits par réaction nucléaire. Il y a de nos jours deux grandes voies pour produire les isotopes au-delà du plutonium : l'irradiation par des flux de neutrons conduisant à une capture neutronique, ou l'irradiation par des faisceaux de particules, dans un accélérateur de particules.

La première voie est la principale pour les applications pratiques, la production d'actinides en quantité pondérale n'étant possible que par irradiation en réacteur nucléaire ; elle est toutefois limitée aux premiers éléments de la série. Par exemple, dans des conditions d'irradiation neutronique d'un réacteur nucléaire, l'uranium 238 se transforme en partie en plutonium 239 : Les actinides de masses atomiques plus élevées sont synthétisés grâce à un accélérateur de particules en bombardant de l'uranium, du plutonium, du curium ou du californium avec des ions d'azote, d'oxygène, de carbone, de néon ou de bore. L'avantage de la seconde méthode est qu'elle permet de produire des éléments nettement plus lourds que le plutonium, ainsi que des isotopes présentant un déficit de neutrons. Ainsi, le nobélium a été produit en bombardant de l'uranium 238 avec du néon 22, suivant la réaction nucléaire : .

Entre 1962 et 1966, les États-Unis conduisirent une série de six essais nucléaires souterrains pour essayer d'analyser la production des isotopes lourds dans un contexte de haut flux neutronique. De petits échantillons de roche furent prélevés immédiatement après l'explosion pour analyser les produits de l'explosion, mais aucun isotope de masse atomique supérieure à 257 ne fut jamais identifié, bien que la théorie prévoyait à l'époque, dans cette région, un îlot de stabilité d'isotopes ayant une période radioactive relativement longue en radioactivité alpha.

La découverte des actinides naturels[modifier | modifier le code]

Synthèse des transuraniens [4]
Nom UICPA Isotope
découvert
Année de
découverte
Méthode de
découverte
89 Actinium Ac naturel 1899 Séparation chimique
90 Thorium Th naturel 1829 Séparation chimique
91 Protactinium Pa 234 mPa 1913 Séparation chimique
92 Uranium U naturel 1789 Séparation chimique
93 Neptunium Np 239neptunium 1940 Bombardement de 238U
par des neutrons lents
94 Plutonium Pu 238plutonium 1941 Bombardement de 238U
par des deutons
95 Américium Am 241américium 1944 Bombardement de 239Pu
par des neutrons
96 Curium Cm 242curium 1944 Bombardement de 239Pu
par des particules α
97 Berkélium Bk 243berkélium 1949 Bombardement de 241Am
par des particules α
98 Californium Cf 245californium 1950 Bombardement de 242Cm
par des particules α
99 Einsteinium Es einsteinium 1952 En tant que produit de
l'explosion nucléaire Ivy Mike
100 Fermium Fm 255fermium 1952 En tant que produit de
l'explosion nucléaire Ivy Mike
101 Mendélévium Md 256mendélévium 1955 Bombardement de 253Es
par des particules α
102 Nobélium No 256nobélium 1965 Bombardement de 243Am
par de l'15N
ou bombardement de 238U
par des particules α
ou bombardement de 238U
par du 22Ne
103 Lawrencium Lr 258lawrencium 1961–1971 Bombardement de 252Cf
par du 10B ou du 11B
et de 243Am par de l' 18O
  • L'uranium a été isolé en 1789 par le chimiste allemand Martin Heinrich Klaproth à partir de minerai de pechblende. Il baptisa cette matière «uranium» en référence à la planète Uranus, qui avait été découverte huit années plus tôt. Klapoth obtint un précipité jaune (probablement du diuranate de sodium) par dissolution de la pechblende dans de l'acide nitrique, puis en neutralisant la solution obtenue par de l'hydroxyde de sodium. Il réduisit alors ce précipité jaune avec du charbon de bois, et obtint une substance noirâtre qu'il prit pour un métal[5]. Ce n'est que soixante ans plus tard que le chimiste français Eugène-Melchior Péligot analysa cette poudre comme de l'oxyde d'uranium. Il isola également le premier échantillon métallique d'uranium, en chauffant du tétrachlorure d'uranium en présence de potassium[6]. La masse atomique de l'uranium était alors estimée à 120, mais en 1872, Dmitri Mendeleïev révisa cette valeur à 240 en se fondant sur son tableau périodique des éléments. Par la suite, cette valeur fut confirmée expérimentalement en 1882 par K. Zimmerman[7],[8].
  • L'oxyde de thorium a été découvert par Friedrich Wöhler dans un minerai de Norvège en 1827. Ce minerai fut analysé par Jöns Jacob Berzelius en 1828. Par réduction du tétrachlorure de thorium avec du potassium, il obtint un métal qu'il appela thorium, en référence à Thor, dieu du tonnerre et des éclairs de la mythologie nordique[9],[10]. C'est cette même méthode qui fut par la suite utilisée par Pélogot pour isoler l'uranium.
  • L'actinium a été découvert en 1899 par André-Louis Debierne, un assistant de Marie Curie, dans les restes de pechblende qui avaient été traités pour en extraire le radium et le polonium. Il décrivit initialement cette substance comme similaire au titane[11] puis (en 1900) comme similaire au thorium[12]. Cette découverte de l'actinium par Devierne a cependant été remise en cause en 1971[13] et en 2000[14], sur la base de ce que les travaux publiés par Devbierne en 1904 contredisaient ses publications précédentes de 1899 et 1900. Le terme «actinium» vient du grec aktis, aktinos (ακτίς, ακτίνος) qui signifie un rayon lumineux. Du fait de sa similarité avec le lanthane et de sa très faible abondance, l'actinium ne fut isolé à l'état pur qu'en 1950.
  • Le protactinium fut peut-être isolé en 1900 par William Crookes[15]. Il fut identifié en 1913, quand Kazimierz Fajans et Oswald Helmuth Göhring (es) identifièrent son isotope 234 mPa (d'une demi-vie de 1,17 minute) dans leur étude de la chaîne de désintégration de 238U. Ils appelèrent initialement ce nouvel élément « brévium » (du latin brevis, d'une courte durée). En 1918 deux groupes de scientifiques conduits par l'Autrichienne Lise Meitner, l'Allemand Otto Hahn et l'Anglais John Cranston (en=en) firent indépendamment la découverte de l'isotope 231Pa, et lui donnèrent le nom de protoactinium (du grec πρῶτος + ἀκτίς, le premier des rayonnants), terme abrégé en protactinium en 1949. Cet élément ne fut guère caractérisé avant 1960, date à laquelle A. G. Maddock et ses collaborateurs parvinrent à produire 130 grammes de protactinium à partir de 60 tonnes de déchets de minerai d'uranium.

La synthèse des actinides artificiels[modifier | modifier le code]

Glenn T. Seaborg et son équipe de l'université de Californie à Berkeley synthétisa Pu, Am, Cm, Bk, Cf, Es, Fm, Md, No et l'élément 106, qui fut de son vivant nommé seaborgium en son honneur. Ils synthétisèrent au total plus de 100 isotopes d'actinides.

La série des actinides transuraniens a été découverte aux débuts de la physique nucléaire, entre les années 1940 et 1960.

Les actinides en tant que famille[modifier | modifier le code]

De même que les lanthanides, les actinides forment une famille d'éléments aux propriétés chimiques similaires.

Toutefois, bien que quatre actinides étaient déjà connus dans les années 1930, le fait qu'ils puissent former une famille comparable aux lanthanides n'avait pas encore été compris. Le point de vue prédominant à l'époque était qu'ils formaient une suite régulière d'éléments de la septième période, dans laquelle thorium, protactinium et uranium avaient sur la sixième période le hafnium, le tantale et le tungstène comme analogues respectifs. C'est probablement Victor Goldschmidt qui introduisit le terme « actinide » en 1937[17],[18].

Mais la synthèse des transuraniens renversa progressivement cette vision des choses. En 1944, le constat que le curium ne présente pas de degré d'oxydation au-dessus de 4 (alors que son analogue supposé, le platine, peut atteindre un degré d'oxydation de 7) conduisit Glenn Seaborg à formuler l'hypothèse d'une famille d'actinides. L'étude des actinides déjà isolés et la découverte d'autres éléments transuraniens confirma l'existence de cette famille de transition.

Propriétés[modifier | modifier le code]

Propriétés physiques[modifier | modifier le code]

Propriétés des actinides (la masse de l'isotope le plus stable entre crochets)[19]
Propriété Ac Th Pa U Np Pu Am Cm Bk Cf Es Fm Md No Lr
Charge électrique du noyau 89 90 91 92 93 94 95 96 97 98 99 100 101 102 103
Masse atomique [227] 232.0381 231.03588 238.02891 [237] [244] [243] [247] [247] [251] [252] [257] [258] [259] [262]
Nombre d'isotopes connus 3 9 5 9 4 5 5 8 2 5
Masse atomique[20] 225, 227–228 226–232, 234–235 231, 233–236 232–240 237–240 238–240, 242, 244 241–245 242–249 249–250 249–253
Isotope le plus stable 227 232 231 238 237 244 243 247 247 251 252 257 258 259 262
Période de l'isotope le plus stable 21,8 ans 14 milliards ans 32 500 ans 4,47 milliards ans 2,14 million ans 80,8 million ans 7 370 ans 15,6 million ans 1 400 ans 900 ans 1,29 ans 100,5 jours 52 jours 58 min 3,6 h
Configuration électronique à l'état de base 6d17s2 6d27s2 5f26d17s2or 5f16d27s2 5f36d17s2 5f46d17s2or 5f57s2 5f67s2 5f77s2 5f76d17s2 5f97s2or 5f86d17s2 5f107s2 5f117s2 5f127s2 5f137s2 5f147s2 5f147s27p1
État d'oxydation 2, 3 2, 3, 4 2, 3, 4, 5 2, 3, 4, 5, 6 3, 4, 5, 6, 7 3, 4, 5, 6, 7, 8 2, 3, 4, 5, 6, 7 2, 3, 4, 6, 8 2, 3, 4 2, 3, 4 2, 3, 4 2, 3 2, 3 2, 3 3
Rayon métallique, nm 0.203 0.180 0.162 0.153 0.150 0.162 0.173 0.174 0.170 0.186 0.186
Rayon ionique, nm:
An4+
An3+


0.126

0.114

0.104
0.118

0.103
0.118

0.101
0.116

0.100
0.115

0.099
0.114

0.099
0.112

0.097
0.110

0.096
0.109

0.085
0.098

0.084
0.091

0.084
0.090

0.084
0.095

0.083
0.088
Température (°C)
fusion
ébullition

1050
3198

1842
4788

1568
? 4027

1132.2
4131

644
3999,85

639.4
3228

1176
2607

1340
3110

986
2627

900
? 1470

860
? 996

1530

830

830

1630
Densité, (g/cm3) 10.07 11.78 15.37 19.06 20.45 19.84 11.7 13.51 14.78 15.1 8.84
Standard électrode potentiel, V:
E° (An4+/An0)
E° (An3+/An0)


−2.13

−1.83

−1.47

−1.38
−1.66

−1.30
−1.79

−1.25
−2.00

−0.90
−2.07

−0.75
−2.06

−0.55
−1.96

−0.59
−1.97

−0.36
−1.98

−0.29
−1.96


−1.74


−1.20


−2.10
Couleur
[M(H2O)n]4+
[M(H2O)n]3+


Incolore

Incolore
Bleu

Jaune
Bleu nuit

Vert
Pourpre

Jaune-vert
Pourpre

Brun
Violet

Rouge
Rose

Jaune
Incolore

Beige
Jaune-vert

Vert
Vert


Rose









Structures cristallines des actinides, montrant la complexité du plutonium.
Rayons métallique et ionique des actinides

Propriétés chimiques[modifier | modifier le code]

Les actinides possèdent des caractéristiques chimiques semblables à celles des lanthanides, lorsqu'ils sont au même degré d'oxydation.

Contrairement aux lanthanides, les actinides légers peuvent être stables aux degrés d'oxydation +5 (Pa, U, Np, Pu, Am) et +6 (U, Np, Pu, Am). Cette plus grande facilité d'ionisation (des actinides par rapport aux lanthanides) s'explique par le fait que les orbitales de valence 5f des actinides, sont moins internes que les 4f des lanthanides, car plus écrantées par les électrons de cœur.

Les actinides au même degré d'oxydation sont analogues chimiques entre eux, à l'exception notable de Pa(V).

La plupart des actinides sont pyrophoriques à l'état finement divisé. C'est le cas de l'uranium et du plutonium.

Dans le tableau périodique, les actinides sont placés sous les lanthanides, ces deux séries étant généralement sous la partie principale du tableau, à la manière d'une note de bas de page. À l'exception du lawrencium, ils font partie du « bloc f » du tableau périodique des éléments.

Oxydes[modifier | modifier le code]

*An – actinide
**Dépendant de l'isotope

Chlorures[modifier | modifier le code]

*An – actinide
**Dépendant de l'isotope

Fluorures[modifier | modifier le code]

Triiodure d'einsteinium rougeoyant dans le noir


Extraction de l'uranium et du plutonium[modifier | modifier le code]

Separation de l'uranium et du plutonium du combustible nucléaire[33]

Le graphique ci-contre présente le procédé d'extraction chimique par le tributyl-phosphate de l'uranium et du plutonium à partir de la solution de nitrates à l'usine de retraitement du combustible.



Couleur et magnétisme[modifier | modifier le code]

Couleurs approximatives d'actinides (ions en solution aqueuse)[34],[35]
État d'oxydation 89 90 91 92 93 94 95 96 97 98 99
+3 Ac3+ Th3+ Pa3+ U3+ Np3+ Pu3+ Am3+ Cm3+ Bk3+ Cf3+ Es3+
+4 Th4+ Pa4+ U4+ Np4+ Pu4+ Am4+ Cm4+ Bk4+ Cf4+
+5 PaO2+ UO2+ NpO2+ PuO2+ AmO2+
+6 UO22+ NpO22+ PuO22+ AmO22+
+7 NpO23+ PuO23+ [AmO6]5-

Les couleurs des actinides (sous forme ionique) dans les états d'oxydation inférieurs sont dues aux transitions f-f. Dans les états d'oxydation élevée, il peut aussi y avoir des transitions charge-transfert. Il y a une interaction spin-orbite forte, mais leurs caractéristiques cristallines font qu'il existe de petites variations de couleur pour les composés d'un élément donné dans un état d'oxydation donné. Les transitions entre orbites 5f et 6d peuvent être observées dans région ultraviolette du spectre. Les moments magnétiques des espèces paramagnétiques sont loin d'être seulement des valeurs de spin.

Formation en réacteur[modifier | modifier le code]

Captures neutroniques[modifier | modifier le code]

Les flux neutroniques d'une explosion atomique conduisent à des actinides de masse atomique beaucoup plus élevées que ceux rencontrés dans des réacteurs nucléaires.

Les actinides artificiels qui présentent un intérêt pratique sont les noyaux lourds (isotopes) formés dans les réacteurs par capture successive de neutrons par les noyaux du combustible.

Lors de l'irradiation en réacteur, les atomes d'actinide présents dans le combustible peuvent capturer un neutron sans subir de fission. C'est le cas notamment de l'isotope 238 de l'uranium, qui n'est pas fissile en spectre thermique ; mais tous les actinides présents présentent une section efficace de capture neutronique. La vitesse de transmutation en réacteur dépend de la valeur de cette section efficace. Pour un flux neutronique en réacteur typique de l'ordre de 1×1014 n⋅cm-2⋅s-1, une section efficace de l'ordre de σ=1 barn (soit 1×10-24 cm2) aura en un an (soit 3,156×107 s) une déplétion de : 1×1014 n⋅cm-2⋅s-1 × 1×10-24 cm2 × 3,156×107 s = 0,316 %

Le barn est l'ordre de grandeur de la section efficace de capture de l'238U, soit 2,68 barns en neutrons thermique : au bout d'un an en réacteur, près de 1 % (2,68 x 0,316 = 0,846 %) de l'uranium aura été transformé en plutonium. Cependant, ce calcul qui assimile la « déplétion » à une probabilité de capture n'est correct qu'en première approximation, lorsque cette probabilité est faible ; la probabilité réelle d'avoir subi la réaction suit en réalité non pas une loi linéaire mais une loi exponentielle, saturant asymptotiquement à 100%. Ainsi, une section efficace de 1000 barns conduira dans les mêmes conditions à calculer une « déplétion » mille fois plus importante, mais en termes de probabilité la part effectivement touchée n'est évidemment pas un absurde 315.6%, mais : 1-exp(-3.156) = 95.74% La demi-vie en réacteur d'un tel isotope est la durée pour laquelle cette « déplétion » vaut Log(2)=69.31%. Cette demi-vie est donc inversement proportionnelle à la section efficace. Si dans l'exemple ci-dessus la « déplétion » est de 3.156 par an, la moitié de l'isotope sera consommé en Log(2)/3.156 ans = 0.22 ans = 80 jours.

Ces captures, le plus souvent suivies de décroissance radioactive bêta moins, conduisent à une augmentation du numéro atomique (du nombre de protons contenus dans le noyau). À partir de l'uranium initial il se forme alors des transuraniens : d'abord du plutonium, puis des actinides mineurs : principalement le neptunium (237) (produit d'une part par capture de l'uranium 236 formé à partir de l'uranium 235 –environ 20,3 % des fissions et 16,8 % des captures– et d'autre part par réaction (n,2n) sur l'uranium 238), l’américium (241, 243) et le curium (243, 244, 245).

Les isotopes des éléments transuraniens ont souvent une demi-vie très courte. Les actinides à demi-vie très courte présentent un excès de neutrons, qu'ils résolvent rapidement (avec des demi-vies de l'ordre de la journée) par radioactivité béta moins, par transformation d'un neutron en un proton (qui augmente d'une unité le numéro atomique) et d'un électron expulsé du noyau.

Quelques isotopes de Np, Pu, Am et Cm sont relativement plus stables, et sont produits en quantités pondérables dans les réacteurs nucléaires. Les principaux sont le plutonium, le neptunium 237(représente à lui seul près de 50 % des actinides mineurs formés), les américium 241 et 243 et les curium 244 et 245 (les proportions typiques sont données plus loin). Ils ont généralement une radioactivité alpha, avec une demi-vie qui peut aller de quelques dizaines années pour les curiums 243 et 244 à 2,144 millions d'années pour le plus stable le neptunium 237.

Ce sont ces actinides que l'on peut retrouver comme sous-produits d'un réacteur nucléaire. Même s'ils ne sont pas nécessairement fissiles en neutrons thermiques, ils sont tous fissibles avec une section efficace de 0,5 à 2 barn avec des neutrons d'énergie > 2 MeV. Ils peuvent donc être détruits en réacteur à neutrons rapides, ou peuvent être considérés comme déchets définitifs et stockés comme déchets nucléaires HAVL.

Équilibre neutronique des réacteurs[modifier | modifier le code]

Dans un réacteur nucléaire, une réaction nucléaire ne peut fonctionner de manière auto-entretenue que si les neutrons produits par la fission d'un atome (généralement de deux et demi à trois en moyenne) ne subissent pas trop de pertes avant de contribuer à une nouvelle fission. Outre les pertes par diffusion et par activation des constituants du réacteur, les neutrons sont également consommés quand il y a une capture neutronique par un noyau d'actinide. De ce fait, la capacité des actinides à absorber des neutrons en fait en première approche un poison neutronique : plus il y en a dans le cœur du réacteur, et plus la réactivité du cœur sera compromise. Si on laisse trop d'actinides dans le cœur d'un réacteur nucléaire, il peut à terme ne plus fonctionner.

En deuxième approche, l'existence d'actinides fissiles viennent nuancer ce bilan, en ce qui concerne les radionucléides fertiles. Si par exemple la capture neutronique faite par un atome de 238U fait perdre un neutron dans l'équilibre neutronique du cœur sans bénéfice immédiat, elle transforme aussi à terme cet atome en un atome de 239Pu fissile. À plus longue échéance, un second neutron pourra faire fissionner ce dernier et produire les « deux et demi à trois en moyenne » neutrons associés à cette dernière fission. La capture d'un neutron, dans ce cas, conduit donc à un déficit immédiat sur la réactivité, mais le bilan neutronique global reste en moyenne légèrement positif : globalement, deux neutrons ajoutés à l'atome de 238U auront produit « deux et demi à trois en moyenne » neutrons nouveaux, ce qui ne compromet pas fondamentalement la possibilité d'une réaction en chaîne.

En revanche, si l'isotope produit n'est pas un isotope fertile, le bilan neutronique est nécessairement négatif : il faudra au moins une capture neutronique supplémentaire pour conduire à une fission ; et le bilan global sera au mieux de trois neutrons pour une fission, qui ne produit que « deux et demi à trois en moyenne » neutrons nouveaux : la présence de cet isotope aura été une charge pour l'équilibre neutronique du cœur.

La charge des actinides sur le bilan neutronique est d'autant pire que le nombre de neutrons à absorber avant d'atteindre un isotope fissile sera important.

Pour les actinides supérieurs (berkélium et curium), les captures neutroniques successives conduisent à des radioisotopes fortement radioactifs en radioactivité alpha, qui émettent un noyau d'hélium, éventuellement avant d'avoir eu le temps de fissionner. Dans ce cas, le bilan neutronique est encore plus noir : l'émission d'une particule alpha signifie que globalement quatre neutrons ont été absorbés (dont deux transformés en protons) sans produire de fission, et le noyau est retourné au stade où il était quatre captures neutroniques en amont : si un noyau suit un tel cycle, quatre neutrons auront été consommés en perte sèche pour ce qui est de l'entretien de la réaction nucléaire.

Cet impact des actinides sur le bilan neutronique est surtout important pour les réacteurs modérés. Dans le cas des réacteurs à neutrons rapides, les actinides formés sont tous plus ou moins fissibles ; ils sont donc plus rapidement consommés par le flux neutronique, et une capture neutronique éventuelle conduit directement à un autre atome fissible, comme c'est le cas pour les noyaux fertiles.

Actinides du cycle du thorium[modifier | modifier le code]

Transmutations dans le cycle du thorium
230Th 231Th 232Th 233Th (En blanc : t½<27d)
231Pa 232Pa 233Pa 234Pa (Coloré : t½>68y)
231U 232U 233U 234U 235U 236U 237U
(Produits de fissions à t½<90y or t½>200ky) 237Np

Dans le cas d'un réacteur fonctionnant sur le cycle du thorium, l'actinide initial est formé par le thorium 232, qui est un isotope fertile.

  • 232Th capte un neutron (σ=7.3b) pour devenir 233Th. Celui-ci émet rapidement (T/2=22,3 min) un électron (et un neutrino) par l'émission bêta, pour se muer en protactinium 233, un premier actinide mineur ; et dans une seconde émission bêta (T/2=27 j), 233Pa devient de l'uranium 233, le combustible.
  • 233U est la matière fissile de ce cycle (σ=530b). Cependant, dans un peu moins de 10% des cas[36] il peut absorber à son tour un neutron (σ=47b), pour former du 234U fertile.
  • 234U est relativement stable (T/2=245 500 ans), et est un isotope fertile. Par une capture supplémentaire (σ=98b) il finit généralement par former du 235U, qui est la matière fissile du cycle de l'uranium.

Le cycle du thorium ne peut être envisagé que dans le cadre d'un cycle surgénérateur, où le bilan neutronique permet de créer la matière fissile qui alimentera le cycle. Dans cette production de la matière fissile, une petite partie (10 % des cas) est perdue pour ce cycle, mais se retrouvera dans le cycle de l'uranium : la perte d'un neutron ne compte donc ici que pour 10 %, le devenir du radionucléide étant discuté au cycle suivant.

Uranium 232 et radioprotection

Outre les captures neutroniques, dans le cas du thorium les réactions (n,2n) sont importantes par leurs conséquences. De telles réactions sont l'inverse d'une capture : le neutron incident quand il est suffisamment énergétique fait en quelque sorte un « carreau » (comme à la pétanque) et déloge du noyau un neutron supplémentaire, faisant baisser d'une unité son poids atomique.

Ce phénomène peut intervenir dans deux points du cycle du thorium, suivant que l'expulsion intervient avant ou après une première capture :

  • Initialement, un atome de 232Th peut par réaction (n,2n) sur des neutrons de plus de 6,4 MeV se transformer en 231Th, qui se transforme rapidement en 231Pa. Dans un deuxième temps, celui-ci pourra absorber un neutron supplémentaire, formant du 232Pa qui se transforme rapidement en 232U.
  • Alternativement, après la première capture neutronique par le thorium, le 233Pa du cycle principal peut par réaction (n,2n) sur des neutrons de plus de 6,6 MeV former du 232Pa, qui finit de même en 232U.

Cet uranium 232, faiblement fissile et fertile (σ~74b), atteint assez rapidement son équilibre séculaire et accompagne donc à l'état de trace l'uranium 233 normalement formé par le cycle.

Ce marquage isotopique de l'uranium 233 est important, parce que la chaîne de désintégration de 232U comprend un émetteur gamma très énergétique, donc très pénétrant. D'autre part, ses descendants sont tous de demi-vie très brève, l'équilibre séculaire avec ces émetteurs gamma est donc très rapidement atteint. Enfin, la demi-vie de T/2= 68,9 ans de 232U le rend à la fois fortement radioactif, et très persistant à l'échelle de temps historique (sa radioactivité n'aura diminué d'un facteur mille qu'au bout de sept siècles).

Ce rayonnement impose des protections radiologiques importantes dans toutes les opérations concernant l'uranium produit par ce cycle, même quand il a été isolé des produits de fission et des autres actinides, ce qui rend ces opérations techniquement plus complexes et économiquement plus couteuses. Cet inconvénient est au contraire un avantage en ce qui concerne la lutte contre la prolifération, parce que le rayonnement gamma produit par cet uranium est très facile à détecter, ce qui rend impossible toute dissimulation de cette matière à des contrôles officiels.

Actinides du cycle de l'uranium[modifier | modifier le code]

Le cycle de l'uranium se fonde sur la fission de l'uranium 235.

  • 235U est une matière fissile, mais dans environ un cas sur six, capte un neutron sans fissionner pour former du 236U, stable (T/2=23,42 Ma).
  • 236U laissé en irradiation finit par former du 237U, qui se transforme rapidement (T/2=6,75 j) en neptunium 237, stable (2,144 Ma).
  • 237Np capture un neutron (σ=176) pour former du 238Np, lequel se transforme rapidement (T/2=2,1 j) en plutonium 238, fortement radioactif (T/2=87,75 ans).
  • 238Pu est faiblement fissile, et si l'on poursuit l'irradiation, se transformera dans plus de 90% des cas en plutonium 239, où il rejoint le cycle du plutonium.

Pour être complet sur le cycle de l'uranium, il convient de noter que l'uranium 238, base du cycle du plutonium, peut également perdre un neutron par une réaction (n,2n). Il se transforme alors en 237U puis en 237Np.

Le neptunium est l'actinide important de ce cycle. 237Np peut être séparé chimiquement des combustibles irradiés, puis remis en irradiation dans des cibles d'irradiation pour produire du plutonium 238, dont il est à nouveau séparé chimiquement. Ce 238Pu peut ainsi être obtenu sans être mélangé au 239Pu issu de l'irradiation de l'238U présent dans le combustible initial. Il sert principalement pour la fabrication de générateur thermoélectrique à radioisotope.

Actinides du cycle du plutonium[modifier | modifier le code]

Formation des actinides en réacteurs nucléaire à partir de l'238U.

Dans le cas d'un réacteur fonctionnant sur le cycle du plutonium, l'actinide initial est formé par l'uranium 238, qui est un isotope fertile.

  • 238U capte parfois un neutron pour former du 239U, lequel se transforme rapidement (T½ = 24 min) en neptunium 239, puis (T½ = 2,3 jours) en plutonium 239, la principale matière fissile de ce cycle. C'est essentiellement l'intégrale de résonance qui contribue à cette absorption (σ = 275,6 b à 300 K), la capture de neutrons thermiques étant comparativement négligeable (σ = 2,69 b)[37] . L'intégrale de résonance augmentant avec la température, ce phénomène introduit une rétroaction négative stabilisant le fonctionnement des réacteurs nucléaires.
  • 239Pu est une matière assez stable (T½ = 24 110 ans) et fissile (σ = 790 b), mais une fois sur trois (σ = 271 b)[38] il capture le neutron incident pour former du 240Pu.
  • 240Pu, stable en réacteur (T½ = 6 563 ans), est fertile (σ = 297,2 b)[39] : sous irradiation il peut capturer un neutron pour former du 241Pu fissile.
  • 241Pu est une matière fortement radioactive (T½ = 14,35 ans) et fissile (σ = 1,060 kb)[40]. Sous irradiation, il peut néanmoins capturer un neutron une fois sur quatre (σ = 373,7 b)[40] et se transformer en 242Pu.
  • 242Pu est stable (T½ = 373 000 ans). En capturant parfois un neutron (σ = 20,09 b)[41] il se transforme en 243Pu, très instable, qui se transforme rapidement (T½ = 5 h) en americium 243.

Le plutonium formé par ce cycle, qui peut être extrait chimiquement, est un mélange isotopique contenant au départ surtout du 239Pu, et d'autant plus d'isotopes plus lourds (240, 241 et 242) que l'irradiation aura été prolongée longtemps.

La principale caractéristique du plutonium, par contraste avec l'uranium naturel, est d'être naturellement enrichi en isotopes fissiles : la mise en œuvre d'une « simple » séparation chimique est suffisante pour obtenir de la matière fissile, sans avoir besoin de recourir à une séparation isotopique. Cela en fait la principale matière première nécessaire pour alimenter un cycle surgénérateur, en concurrence avec l'uranium fortement enrichi, pour les projets de réacteurs de quatrième génération. C'est également parce que cette matière fissile est d'obtention comparativement plus facile que l'uranium hautement enrichi que la première explosion nucléaire a été réalisée avec du plutonium, et que la prolifération nucléaire passe le plus souvent par le détournement à des fins militaires du plutonium produit dans des réacteurs nucléaires réputés civils, mais hors contrôle de l'AIEA.

La série du plutonium formé en réacteur s'arrête en pratique au 242Pu du fait de la très forte instabilité du 243Pu, qui dans le flux neutronique relativement limité des réacteurs, se désintègre (T½ = 5 h) statistiquement bien avant d'avoir pu capturer un neutron supplémentaire (T½ de l'ordre de quelques dizaines d'années en réacteur), ce qui aurait formé du 244Pu. Paradoxalement, donc, le plutonium 244, seul isotope suffisamment stable pour être présent à l'état de traces dans la nature, est pratiquement absent du plutonium formé en réacteur. Sa formation naturelle est due aux très hauts flux neutroniques rencontrés dans le processus r de l'explosion des supernovæ ; et on en retrouve également des traces dans les isotopes formés lors d'une explosion atomique.

Américium et radioprotection

En dehors des irradiations très brèves conçues pour produire essentiellement du 239Pu, et donc destinées à un usage militaire, le plutonium formé comprendra toujours une fraction significative de 241Pu. La formation de ce plutonium s'accompagne alors d'une faible production d'américium, qui le rend à terme très fortement irradiant à cause de l'isotope 241Am. En attendant suffisamment longtemps, la radioactivité bêta de 241Pu en transformera une fraction en americium 241 (T½ = 14,35 ans), première étape de sa chaîne de désintégration. Dans 85 % des cas, la désintégration α se produit par une émission d'une particule de 5,485 MeV vers un état excité du 237Np, qui libère ensuite un rayon gamma de 59,54 KeV pour revenir à son fondamental. Le spectre énergétique de la désintégration de l'américium 241 étant cependant complexe avec de nombreuses transitions différentes possibles, il génère au total plus de 200 raies d'émissions alpha, gamma et X[42].

  • 241Am est très faiblement fissile (σ = 3,122 b)[43] ; en réacteur c'est surtout un poison neutronique qui tend à capurer un neutron (σ = 691,4 b)[43] pour former du 242Am à 90 % et son isomère 242mAm à 10%[44]. Bien que formé majoritairement, 242Am est très fortement radioactif (T½ = 16 h) et forme rapidement du 242Cm (à 83 %) ou du 242Pu.
  • 242mAm sous irradiation en réacteur est un isotope qui disparaît rapidement. Il est facilement fissile (σ = 7,028 kb)[45], mais une fois sur six ou sept il capture un neutron supplémentaire pour former du 243Am (σ = 1,258 kb)[45].
  • 243Am provient donc d'une capture neutronique effectuée soit par 242mAm, soit par 242Pu. C'est le plus stable des isotopes de l'américium, avec une demi-vie de 7 370 ans. C'est également un poison neutronique mineur, capturant un neutron pour former du 244Am (σ = 80,83 b)[46], lequel se désintègre très rapidement (T½ = 10,1 h) pour former du 244Cm.

L'américium que l'on peut séparer par voie chimique a donc une composition isotopique potentiellement très variable. Le point d'entrée dans la production de l'Américium est donc le 241Pu, qui résulte d'une irradiation prolongée en réacteur. À partir de cet isotope, le temps produira de l'241Am à partir du moment où l'âge du 241Pu formé est une fraction significative de sa demi-vie (T½ = 14,35 ans) ; une irradiation prolongée de 241Pu produira du 242Pu puis du 243Am ; et une irradiation prolongée de 241Pu âgé produira une fraction significative de 242mAm.

S'agissant du plutonium, la production continue d'241Am complique fortement son utilisation par les mesures de radioprotection qu'il impose, d'autant plus nécessaire que le plutonium sera plus âgé : sa radioactivité croît fortement avec le temps, jusqu'à atteindre son équilibre séculaire en une cinquantaine d'années. Il est possible d'éliminer l'américium par voie chimique, le rendant temporairement peu irradiant, et ce plutonium « frais » peut alors être employé avec des contraintes de radioprotection beaucoup plus faible. Mais seule la fraction de 241Pu déjà transformée en 241Am peut être ainsi éliminée, le reliquat continuant à produire du 241Am en permanence. Cet état faiblement irradiant ne dure donc pas, tant que la fraction de 241Pu reste significative dans le mélange. Avec une demi-vie de 14,35 ans, il faut donc attendre quelques siècles pour que la séparation de l'américium permette d'obtenir du plutonium à la fois faiblement irradiant, et le restant à long terme.

Actinides mineurs ultérieurs[modifier | modifier le code]

L'entrée dans la série du curium peut se faire par deux points :

  • L'américium 241 peut capturer un neutron pour se transformer en 242Am, puis rapidement (T/2=16h) en curium 242, ou en 242Pu du cycle précédent.
  • L'américium 243 peut capturer un neutron pour se transformer en 244Am, puis rapidement (T/2=10h) en curium 244.
Captures neutroniques successives des actinides mineurs.

Une fois atteint le curium, les captures neutroniques successives vont augmenter la masse du noyau depuis 242Cm jusqu'à 249Cm.

  • Dans cette série, les premiers éléments (242 à 244) sont fortement radioactifs, et retransforment les noyaux en plutonium par une radioactivité alpha.
  • Dans cette série, les éléments 243Cm, 245Cm et 246Cm sont fissiles.

À partir de 245Cm, les demi-vies sont supérieures au millier d'années, et la voie d'évolution principale sous irradiation sera soit la fission, soit l'accumulation de neutrons jusqu'au 248Cm.

  • 248Cm peut capturer un neutron et se transformer en 249Cm, qui se transforme rapidement en berkélium 249.
  • 249Bk peut se désintégrer en 249Cf, ou capturer un autre neutron pour se transformer en 250Bk qui se désintègre rapidement en 250Cf.

Les radionucléides de californium sont assez fortement radioactifs. Ils peuvent soit accumuler encore des neutrons, passant de 249Cf à 252Cf, soit subir une désintégration alpha qui les fera retomber sur la série du curium.

L'accumulation des neutrons plafonne en pratique sur le californium 253, très instable, qui subit rapidement une désintégration alpha suivie d'une béta, fait retomber l'isotope sur le même cycle : 253Cf ⇒ 249Cm ⇒ 249Bk. Le cycle peut alors repartir pour quatre absorption neutronique supplémentaires produisant à chaque fois un noyau d'hélium.

Problématique de l'élimination

Des études et expérimentions ont été conduites pour évaluer les possibilités de transmutation en réacteur de ces éléments, d'une manière qui privilégie la fission sur la capture neutronique. Si la capture neutronique est trop importante, on tombe en effet sur les cycles supérieurs décrits ci-dessus.

Le bilan neutronique étant toujours une question importante, la bonne façon d'éliminer les actinides mineurs est donc de les fissionner le plus rapidement possible, et pour ce faire, d'utiliser un réacteurs à neutrons rapides voire un réacteur nucléaire piloté par accélérateur.

Actinides et déchets nucléaires[modifier | modifier le code]

Généralités[modifier | modifier le code]

Schéma de transformation du combustible en réacteur à neutrons thermiques

La masse totale d'actinides mineurs formés dans le combustible retraité issu des réacteurs à eau pressurisée (taux de combustion moyen de 33 000 à 45 000 MWj/tMLi[47]) varie en fonction du taux de combustion et du type de combustible utilisé (uranium naturel enrichi ou MOX ou URE) entre 2,7 et 3,2 % de la masse de produits de fission formés. On peut donc voir que la "perte" en atomes lourds occasionnée par la mise au déchet des actinides mineurs ne dépasse pas 3,5 % de la ressource totale en uranium.

La composition massique typique des actinides mineurs dans le combustible retraité (33 000 à 45 000 MWj/tMLi[47]) 5 ans après déchargement du réacteur est donnée ci-après. Pour les corps à période inférieure à 1 000 ans, le tableau figure le premier isotope à vie très longue (> 1 000 ans) rencontré dans la décroissance vers la situation stable (le plomb dans la majorité des cas).

Corps Période  % mini  % maxi 1er descendant à vie très longue Période du descendant Observation
Cm 242 162,19 jours 0,01 % 0,03 % U 234 245,5 ka en passant par 238Pu
Total vie très courte < 1 an 0,01 % 0,03 %
Cm 244 18,1 ans 2,50 % 4,00 % Pu 240 6,56 ka
Cm 243 29,1 ans 0,03 % 0,05 % Pu 239 24,1 ka
Total vie moyenne 1 a < < 31 a 2,53 % 4,05 %
Np 237 2,144 Ma 45,00 % 55,00 %
Am 241 432,2 ans 30,00 % 33,00 % Np 237 2,144 Ma
Am 243 7,37 ka 12,00 % 14,00 %
Cm 245 8,5 ka 0,15 % 0,20 %
Am 242m 141 ans 0,08 % 0,12 % U 234 245,5 ka
Cm 246 4,73 ka 0,02 % 0,04 %
Total vie longue > 31 a 87,25 % 100,0 %
Total général sans objet 100,0 % 100,0 % 2,7 à 3,2 % des PF

Tous ces éléments, notamment ceux à vie courte et moyenne, contribuent fortement au dégagement thermique du combustible irradié et des déchets. Ils sont tous émetteur alpha ou ont des descendants qui le sont [48] et produisent donc de l'hélium.

Risques et dangers liés aux actinides mineurs (AMin)[modifier | modifier le code]

À l'usine de retraitement les AMin, à l'état chimique d'oxydes, se retrouvent mélangés aux produits de fission (PF). Incorporés dans un verre ils constituent une partie des déchets de type C (HAVL)[49] De façon générale, ils représentent les déchets radioactifs qui posent les principaux problèmes, notamment au niveau du stockage des déchets radioactifs en couche géologique profonde pour les raisons suivantes :

  • en tant qu'émetteurs alpha, ils présentent une forte toxicité chimique et radiologique si l'élément entre dans la chaîne alimentaire (inhalé, injecté ou ingéré) ;
  • ils dégagent une forte chaleur ; les émissions alpha des actinides sont toutes à une énergie élevée de l'ordre de 4,5 à 5,5 MeV ;
  • ils dégagent de l'hélium, qui est suspecté de pouvoir dégrader la cohésion du verre de conditionnement des déchets[50].

En revanche il est établi qu'ils n'ont qu'une très faible mobilité dans les sols et l'environnement où ils se trouveraient dispersés[51]

Tableau de synthèse[modifier | modifier le code]


Actinides par chaîne de désintégration Période
a
Produits de fission par abondance de production
4n 4n+1 4n+2 4n+3
2,25-3,5 % 0,015-0,7 % < 0,0065%
228Ra 4–6 155Euþ
244Cm 241Puƒ 250Cf 227Ac 10–29 90Sr 85Kr 113mCdþ
232Uƒ 238Pu 243Cmƒ 29–97 137Cs 151Smþ 121mSn
249Cfƒ 242mAmƒ 141–351

Aucun produit de fission
n'a une demi-vie
comprise entre
100 et 100 000 ans

241Am 251Cfƒ 430–900
226Ra 247Bk 1,3k–1,6k
240Pu 229Th 246Cm 243Am 4,7k–7,4k
245Cmƒ 250Cm 8,3k–8,5k
239Puƒ 24,11k
230Th 231Pa 32k–76k
236Npƒ 233Uƒ 234U 100k–250k 99Tc 126Sn
248Cm 242Pu 280k–375k 79Se
1,53M 93Zr
237Np 2,1M–6,5M 135Cs 107Pd
236U 247Cmƒ 15M–24M 129I
244Pu 80M

Aucun atome au-dessus de 15,7 Ma

232Th 238U 235Uƒ№ 0,703G–14G

Légende
₡  Section efficace de capture dans la plage 8–50 barns
ƒ  Fissile
m  Métastable
№  Isotope naturel
þ  Poison neutronique (section efficace de capture supérieure à 3 000 barns)
†  Plage 4a–97a : produit de fission à vie moyenne
‡  Au-dessus de 100ka : produit de fission à vie longue
a = année julienne = 365,25 jours exactement

Notes et références[modifier | modifier le code]

  1. Les actinides mineurs représentent entre 2,7 % et 3,2 % en masse des produits de fission
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  3. Jagdish Mehra et Helmut Rechenberg, The historical development of quantum theory, Springer, (ISBN 978-0-387-95086-0, lire en ligne), p. 966–.
  4. Le nobélium et le lawrencium ont été découverts quasiment simultanément par les chercheurs américains et soviétiques
  5. Martin Heinrich Klaproth, « Chemische Untersuchung des Uranits, einer neuentdeckten metallischen Substanz », Chemische Annalen, vol. 2,‎ , p. 387–403 (lire en ligne)
  6. E.-M. Péligot, « Recherches sur l'uranium », Annales de chimie et de physique, vol. 5, no 5,‎ , p. 5–47 (lire en ligne)
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  23. According to other sources, cubic sesquioxide of curium is olive-green. See (ru) « Соединения curium site XuMuK.ru »,‎ (consulté le 11 juillet 2010)
  24. The atmosphere during the synthesis affects the lattice parameters, which might be due to non-stoichiometry as a result of oxidation or reduction of the trivalent californium. Main form is the cubic oxide of californium(III).
  25. Greenwood, p. 1268
  26. Valeurs tirées de Wikipédia par souci de cohérence et à défaut de http://www.webelements.com/
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  42. Nucléide - Bibliothèque d'émission Laraweb : Liste des émissions pour l'américium 241
  43. a et b 95-Am-241 cross-section table
  44. Sasahara, A., « Neutron and Gamma Ray Source Evaluation of LWR High Burn-up UO2 and MOX Spent Fuels », Journal of Nuclear Science and Technology, vol. 41, no 4,‎ , p. 448–456 (DOI 10.3327/jnst.41.448, lire en ligne) article/200410/000020041004A0333355.php Abstract
  45. a et b 95-Am-241m cross-section table
  46. 95-Am-243 cross-section table
  47. a et b tMLi : tonne de Métal Lourd initial
  48. Voir l'article : chaîne de désintégration
  49. Voir les articles : Déchets radioactifs et Déchets radioactifs générés par la production d'électricité d'origine nucléaire en France
  50. http://www.laradioactivite.com/fr/site/pages/Verres_R7T7.htm
  51. http://www.laradioactivite.com/fr/site/pages/RadiotoxiciteCU.htm

Voir aussi[modifier | modifier le code]

Articles connexes[modifier | modifier le code]

Bibliographie[modifier | modifier le code]

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