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Carlos Queiroz est nommé en en remplacement de Scolari. Après l'Euro 2008, le Portugal prend part aux éliminatoires de la coupe du monde de football 2010, après une victoire facile contre Malte (4-0), il aligne trois contre performances en étant battu chez elle par le Danemark (2-3) et tenu en échec par la Suède et l'Albanie, avant d'être sèchement battu par le Brésil (6-2) le en match amical. Après cette première partie de qualifications raté, la Selecção parvient à arracher son ticket pour les barrages aux dépens de la Suède, grâce à son match nul au Danemark (1-1), à sa double victoire contre la Hongrie (0-1, 3-0) et à un succès à domicile contre Malte (4-0). Lors des barrages, le Portugal affronte la Bosnie-Herzégovine. Les Portugais l'emportent deux fois par un but à zéro et se qualifient pour la Coupe du monde malgré la résistance des Bosniens au match aller, touchant par deux fois les montants des cages portugaises.
Coentrão la révélation Portugaise du Mondial 2010.
À la suite de leur qualification au mondial 2010, les Black Eyed Peas soutiennent officiellement la sélection portugaise car la Fédération Portugaise de Football avait utilisé la chanson "I Gotta Feeling" comme hymne officielle de l'équipe du Portugal pour la phase de qualification. Dans une vidéo, on aperçoit les quatre membres félicitant le Portugal de s'être qualifié et Will.i.am conclut par "I Gotta Feeling, that Portugal win the World Cup! Good luck" ("Je sens que le Portugal va gagner la Coupe du monde! Bonne chance").
Le , le tirage au sort des phases de groupes de la coupe du monde place le Portugal dans le groupe G - appelé alors "le groupe de la mort" - en compagnie du Brésil, de la Corée du Nord et de la Côte d'Ivoire.
Le Portugal commence sa préparation par une victoire 2-0 contre la Chine le avant de faire un nul 0-0 peu convaincant le contre le Cap-Vert[1]. Mais par la suite, le Portugal finit sa campagne de préparation par deux victoires 3-1 et 3-0 respectivement le 1er juin contre le Cameroun[2] et le contre le Mozambique[3].
Au début de la Coupe du monde 2010, le Portugal est classé sur le podium du classement FIFA à la troisième place. Lors du premier match de la phase de poules, le Portugal est tenu en échec par la Côte d'Ivoire (0-0) puis inflige une sévère défaite (7-0) à la Corée du Nord au deuxième match, le , faisant un grand pas vers la qualification. Le Portugal fait ensuite match nul contre le Brésil (0-0) à Durban. Le assurant ainsi sa qualification en huitièmes de finale où ils affrontent l'Espagne dans un choc entre les deux équipes de la Péninsule Ibérique qui se solde par une défaite (1-0) sur un but de David Villa.
Effectif
Le , Carlos Queiroz dévoile une liste de vingt-quatre joueurs pré-sélectionnés pour participer à la compétition[4]. Le , il écarte Zé Castro après que le défenseur Pepe a reçu le feu vert du corps médical pour sa participation au Mondial[5]. Le , la sélection enregistre le forfait de Nani, victime d'une blessure à l'épaule gauche et suite a ce forfait Rúben Amorim le joueur du benfica le remplace[6].