Gradients de diffusion en couches minces

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L'utilisation de gradients de diffusion en couches minces (diffusive gradients in thin films, ou DGT) est une technique utilisée en chimie environnementale pour l'échantillonnage des éléments et composés en environnements aqueux, y compris les eaux naturelles, les sédiments[1] et les sols[2]. Elle est bien adaptée à la détection in situ de contaminants biodisponibles tels que les ions métalliques à l'état de traces[3]:i-v. La technique utilise un échantillonneur passif qui contient une résine adsorbante, un gel de diffusion, et une membrane filtrante. L'élément ou le composé à analyser traverse la membrane filtrante, se diffuse à travers le gel, et s'adsorbe sur la résine à une vitesse contrôlée. L'analyse après échantillonnage de la résine d'adsorption permet ensuite de déterminer la concentration en analyte d'intérêt de la solution dans laquelle se trouvait la sonde via une simple équation.

Histoire[modifier | modifier le code]

La technique DGT a été développée en 1994 par Hao Zhang et William Davison au Lancaster Environment Centre de l'université de Lancaster, au Royaume-Uni. Cette technique a d'abord été utilisée pour détecter les cations métalliques dans des environnements marins, avec une résine d'adsorption Chelex-100. D'autres analyses par DGT, y compris les résultats de déploiements sur le terrain dans le détroit du Menai et dans l'Atlantique Nord, ont été publiées en 1995[4]. La technique a été testée pour la première fois dans des sols en 1998, avec des résultats montrant que la cinétique de dissociation d'espèces labiles dans l'eau interstitielle (solution du sol) pouvait être déterminée par DGT[5]. Depuis, la DGT a été modifiée et étendue pour permettre l'échantillonnage, non seulement de cations métalliques[6], mais aussi de phosphates et autres oxoanions (V, CrVI, As, Se, Mo, Sb, W)[7],[8],[9],[10],[11],[12], d'antibiotiques[13], de bisphénols[14], et de nanoparticules[15] et plus généralement l'échantillonnage de composés organiques (pesticides, médicaments, hormones, et autres perturbateurs endocriniens)[16]. Dans ce cadre là, la technique DGT est appelé organic-DGT notée o-DGT. Elle a même été modifiée pour la prospection géochimique de l'or[17].

La sonde DGT[modifier | modifier le code]

La sonde DGT est faite de plastique, et comporte un piston et un couvercle hermétique circulaire avec une ouverture (la fenêtre DGT). Une résine adsorbante, un gel de diffusion et une membrane filtrante sont empilés sur le piston, et le couvercle est placé sur l'ensemble. Les dimensions de la sonde permettent en conditions normales de s'assurer que la résine, le gel et la membrane sont bien serrés lorsque le couvercle est ajusté[3]:4.2.3. Les dimensions des couches peuvent varier en fonction de paramètres environnementaux tels que la vitesse d'écoulement de l'eau testée[3]:4.2.1 , une sonde standard fait environ 2 cm de diamètre avec une épaisseur de gel d'un millimètre[18].

Principes opératoires[modifier | modifier le code]

Déploiement[modifier | modifier le code]

Les sondes DGT peuvent être directement déployées dans des milieux aqueux, tels que les eaux naturelles, les sédiments et les sols. Dans les eaux rapides, la surface opératoire de la sonde doit être placée perpendiculairement à la direction du courant, de manière à s'assurer que la couche limite de diffusion ne soit pas affectée par l'écoulement laminaire. Dans des eaux lentes ou stagnantes telles que les mares ou les eaux souterraines, le déploiement de sondes DGT avec différentes épaisseurs de gel diffusif peut permettre la détermination de la couche limite de diffusion et ainsi de remonter plus précisément à la concentration des analytes dans l'eau de déploiement[3]:4.2.1[19]. Les modifications de l'épaisseur du gel de diffusion peuvent aussi être utilisées pour diminuer la limite de détection[20].

Analyse des résines d'adsorption[modifier | modifier le code]

Après la récupération des sondes DGT, les résines d'adsorption peuvent être éluées par des méthodes dépendants tant de la résine utilisée que de l'analyte d'intérêt (par exemple, l'acide nitrique est utilisé pour éluer la plupart des cations métalliques des résines Chelex-100)[3]:4.2.1. L'éluant peut alors être analysé quantitativement par diverses méthodes, par exemple ICP-MS, GFAAS[3]:4.2.1 ICP-OES, AAS[18], spectroscopie UV-Vis ou imagerie par densitométrie[21]. Pour obtenir une image bi-dimensionnelle, d'une résolution inférieure au millimètre, de la distribution des analytes dans un environnement hétérogène, tels que les sédiments ou la rhizosphère, les résines récupérées après adsorption peuvent être analysées par PIXE ou LA-ICP-MS après séchage[10],[22],[23],[24].

L'équation de la DGT[modifier | modifier le code]

La DGT est basée sur l'application de la loi de Fick[18]. Une fois que la masse d'un analyte a été déterminée, la concentration moyennée en temps de l'analyte dans la masse, , peut être déterminée par l'application de l'équation suivante :

où est la masse de l'analyte sur la résine, est l'épaisseur totale de la couche de diffusion et de la membrane filtrante, est le coefficient de diffusion de l'analyte, est la durée de la mesure, et est la surface de fenêtre de DGT[3]:Eq.2. Des techniques d'analyse plus élaborées peuvent être requises dans les cas où la force ionique de l'eau est basse et où la quantité de matière organique présente est significative[25].

Voir aussi[modifier | modifier le code]

Références[modifier | modifier le code]

  1. ↑ Hao Zhang, William Davison, Ranu Gadi et Takahiro Kobayashi, « In situ measurement of dissolved phosphorus in natural waters using DGT », Analytica Chimica Acta, vol. 370, no 1,‎ , p. 29–38 (DOI 10.1016/S0003-2670(98)00250-5)
  2. ↑ H. Zhang et D. Davison, « In situ speciation measurements of trace components in natural waters using thin-film gels », Nature, vol. 367, no 6463,‎ , p. 546–8 (DOI 10.1038/367546a0)
  3. ↑ a b c d e f et g « Diffusive Gradients in Thin-films (DGT): A Technique for Determining Bioavailable Metal Concentrations », International Network for Acid Prevention, (consulté le )
  4. ↑ H. Zhang et D. Davison, « Performance characteristics of diffusion gradients in thin films for the in situ measurement of trace metals in aqueous solution », Analytical Chemistry, vol. 67, no 19,‎ , p. 3391–3400 (DOI 10.1021/ac00115a005)
  5. ↑ M. Harper, D. Davison, H. Zhang et W. Wlodek, « Kinetics of metal exchange between solids and solutions in sediments and soils interpreted from DGT measured fluxes », Geochimica et Cosmochimica Acta, vol. 62, no 16,‎ , p. 2757–2770 (DOI 10.1016/S0016-7037(98)00186-0)
  6. ↑ (en) Hao. Zhang et William. Davison, « Performance Characteristics of Diffusion Gradients in Thin Films for the in Situ Measurement of Trace Metals in Aqueous Solution », Analytical Chemistry, vol. 67, no 19,‎ , p. 3391–3400 (DOI 10.1021/ac00115a005, lire en ligne)
  7. ↑ Hao Zhang, William Davison, Ranu Gadi et Takahiro Kobayashi, « In situ measurement of dissolved phosphorus in natural waters using DGT », Analytica Chimica Acta, vol. 370, no 1,‎ , p. 29–38 (DOI 10.1016/S0003-2670(98)00250-5, lire en ligne)
  8. ↑ (en) Jakob Santner, Thomas Prohaska, Jun Luo et Hao Zhang, « Ferrihydrite Containing Gel for Chemical Imaging of Labile Phosphate Species in Sediments and Soils Using Diffusive Gradients in Thin Films », Analytical Chemistry, vol. 82, no 18,‎ , p. 7668–7674 (PMID 20735010, PMCID 3432420, DOI 10.1021/ac101450j, lire en ligne)
  9. ↑ (en) Jun Luo, Hao Zhang, Jakob Santner et William Davison, « Performance Characteristics of Diffusive Gradients in Thin Films Equipped with a Binding Gel Layer Containing Precipitated Ferrihydrite for Measuring Arsenic(V), Selenium(VI), Vanadium(V), and Antimony(V) », Analytical Chemistry, vol. 82, no 21,‎ , p. 8903–8909 (DOI 10.1021/ac101676w, lire en ligne)
  10. ↑ a et b (en) Dong-Xing Guan, Paul N. Williams, Jun Luo, Jian-Lun Zheng, Hua-Cheng Xu, Chao Cai et Lena Q. Ma, « Novel Precipitated Zirconia-Based DGT Technique for High-Resolution Imaging of Oxyanions in Waters and Sediments », Environmental Science & Technology, vol. 49, no 6,‎ , p. 3653–3661 (DOI 10.1021/es505424m, lire en ligne)
  11. ↑ (en) Anthony Stockdale, William Davison et Hao Zhang, « 2D simultaneous measurement of the oxyanions of P, V, As, Mo, Sb, W and U », Journal of Environmental Monitoring, vol. 12, no 4,‎ (DOI 10.1039/b925627j, lire en ligne)
  12. ↑ (en) Yue Pan, Dong-Xing Guan, Di Zhao, Jun Luo, Hao Zhang, William Davison et Lena Q. Ma, « Novel Speciation Method Based on Diffusive Gradients in Thin-Films for in Situ Measurement of Cr VI in Aquatic Systems », Environmental Science & Technology, vol. 49, no 24,‎ , p. 14267–14273 (DOI 10.1021/acs.est.5b03742, lire en ligne)
  13. ↑ (en) Chang-Er Chen, Hao Zhang et Kevin C. Jones, « A novel passive water sampler for in situ sampling of antibiotics », Journal of Environmental Monitoring, vol. 14, no 6,‎ (DOI 10.1039/c2em30091e, lire en ligne)
  14. ↑ (en) Jian-Lun Zheng, Dong-Xing Guan, Jun Luo, Hao Zhang, William Davison, Xin-Yi Cui, Lian-Hong Wang et Lena Q. Ma, « Activated Charcoal Based Diffusive Gradients in Thin Films for in Situ Monitoring of Bisphenols in Waters », Analytical Chemistry, vol. 87, no 1,‎ , p. 801–807 (DOI 10.1021/ac503814j, lire en ligne)
  15. ↑ (en) Hamid M. Pouran, Francis L. Martin et Hao Zhang, « Measurement of ZnO Nanoparticles Using Diffusive Gradients in Thin Films: Binding and Diffusional Characteristics », Analytical Chemistry, vol. 86, no 12,‎ , p. 5906–5913 (DOI 10.1021/ac500730s, lire en ligne)
  16. ↑ (en) Robin Guibal, Rémy Buzier, Sophie Lissalde et Gilles Guibaud, « Adaptation of diffusive gradients in thin films technique to sample organic pollutants in the environment: An overview of o-DGT passive samplers », Science of The Total Environment, vol. 693,‎ , p. 133537 (ISSN 0048-9697, DOI 10.1016/j.scitotenv.2019.07.343, lire en ligne, consulté le )
  17. ↑ A. Lucas, A. Rate, H. Zhang, U. Salmon et N. Radford, « Development of the diffusive gradients in thin films technique for the measurement of labile gold in natural waters », Analytical Chemistry, vol. 84,‎ , p. 6994–7000 (DOI 10.1021/ac301003g)
  18. ↑ a b et c P. Thomas, « Metals Pollution Tracing in the Sewerage Network using the Diffusive Gradients in Thin Films Technique », 11th International Conference on Urban Drainage,‎ (lire en ligne, consulté le )
  19. ↑ K. Warnken, H. Zhang et W. Davison, « Accuracy of the diffusive gradients in thin-films technique:  diffusive boundary layer and effective sampling area considerations », Analytical Chemistry, vol. 78, no 11,‎ , p. 3780–3787 (DOI 10.1021/ac060139d)
  20. ↑ A. Lucas, N. Reid, U. Salmon et A. Rate, « Quantitative Assessment of the Distribution of Dissolved Au, As and Sb in Groundwater Using the Diffusive Gradients in Thin Films Technique », Environmental Science & Technology, vol. 48, no 20,‎ , p. 12141–12149 (DOI 10.1021/es502468d)
  21. ↑ RW McGifford, AJ Seen et PR Haddad, « Direct colorimetric detection of copper(II) ions in sampling using diffusive gradients in thin-films. », Analytica Chimica Acta, vol. 662, no 1,‎ , p. 44–50 (PMID 20152264, DOI 10.1016/j.aca.2009.12.041)
  22. ↑ W. Davison, G. R. Fones et G. W. Grime, « Dissolved metals in surface sediment and a microbial mat at 100-μm resolution », Nature, vol. 387, no 6636,‎ , p. 885–888 (DOI 10.1038/43147, lire en ligne)
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  24. ↑ (en) Paul N. Williams, Jakob Santner, Morten Larsen, Niklas J. Lehto, Eva Oburger, Walter Wenzel, Ronnie N. Glud, William Davison et Hao Zhang, « Localized Flux Maxima of Arsenic, Lead, and Iron around Root Apices in Flooded Lowland Rice », Environmental Science & Technology, vol. 48, no 15,‎ , p. 8498–8506 (PMID 24967508, PMCID 4124062, DOI 10.1021/es501127k, lire en ligne)
  25. ↑ Lauren Nozomi Marques Yabuki, Camila Destro Colaço, Amauri Antonio Menegário, Roberto Naves Domingos, Chang Hung Kiang et Domitila Pascoaloto, « Evaluation of diffusive gradients in thin films technique (DGT) for measuring Al, Cd, Co, Cu, Mn, Ni, and Zn in Amazonian rivers », Environmental Monitoring and Assessment, vol. 186, no 2,‎ , p. 961–969 (DOI 10.1007/s10661-013-3430-x)
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