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La Caroline du Sud fut peuplée par des colons français Huguenots dès 1562 lors de la création de la Floride française. Ils fondèrent Charlesfort, puis Fort Caroline, pour défendre cette colonie éphémère (1562-1565). Les britanniques débarquèrent à partir de 1670.
La Caroline devint officiellement une colonie royale détachée de la Virginie en 1712, et tire son nom du désir de Charles II d'Angleterre d'honorer la mémoire de son père Charles Ier, tout en reprenant la dénomination ancienne des premiers colons huguenots (cf. Fort de Caroline). Elle fut séparée en 1729 en deux, Caroline du Nord et Caroline du Sud, laquelle incluait la future Géorgie, à la suite de sa cession par leurs huit propriétaires à la couronne britannique. Son économie prospéra grâce à la culture du tabac, dont le débouché était assuré par les achats massifs de la ferme du Tabac française et le bas prix rendu possible par l'esclavagisme. Une compagnie fondée par les grands propriétaires des plantations de tabac, la Compagnie d'Afrique, importait les esclaves : en 1732, la colonie compte 32 000 Noirs pour 14 000 Blancs.
La Caroline du Sud se révolta contre la Grande-Bretagne lors de la Révolution américaine et établit son propre gouvernement le .
Le 5 février 1778, la Caroline du Sud fut le second État révolté à ratifier la première constitution américaine, abandonnée dix ans plus tard, et appelée the Articles of Confederation (« les Articles de la Confédération »). La délégation de Caroline du Sud signa les articles le 9 juillet 1778, avec 8 autres États.
La constitution américaine définitive ayant été proposée aux anciennes 13 colonies rebelles le 17 septembre 1787, la Caroline du Sud fut le huitième État à la ratifier, le 23 mai 1788.
La Caroline du Sud fut aussi le premier État à quitter l'Union le . Le 12 avril 1861, les batteries confédérés commencèrent à bombarder Fort Sumter, commençant ainsi la Guerre de Sécession. Charleston fut bloqué et la marine de l'Union prit les Sea Islands, chassant les propriétaires des plantations et mettant en place une expérience de liberté pour les ex-esclaves.
Les troupes de Caroline du Sud participèrent à la majeure partie des campagnes confédérées, mais aucune bataille majeure n'eut lieu sur ses terres.
Le Général William Tecumseh Sherman marcha sur l'État en 1865, détruisant de nombreuses plantations, et captura la capitale, Columbia, le 17 février. Les tirs commencèrent la nuit et, le matin suivant, la quasi-totalité du centre ville avait été détruit.