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Des travaux de fouilles ont permis de découvrir, en 2005, que le site était occupé avant 7200 avant notre ère durant le Néolithique précéramique B. Par la suite, le site reste occupé avant l’époque précolombienne par les populations amérindiennes. Avant la fondation de l'agglomération coloniale, il porte le nom de son chef Kamalaguli [...].
Le premier bagne fut créé par la loi du 26 août 1792 qui prévoyait la déportation politique en Guyane des « ecclésiastiques non sermentéss » puis aux ecclésiastiques dénoncés pour cause d'incivisme (loi du 23 avril 1793) et en 1795 pour les ennemis de la Révolution française, mais le blocus maritime imposé par l’Angleterre ainsi que les nombreuses épidémies qui s'y développaient entraînèrent l'arrêt de l'application de ces mesures [...].
La transportation des forçats européens ayant repris en 1887, la ville dut s'agrandir. Construite en damier, elle était divisée en trois quartiers. Il y avait le quartier officiel avec les administrations et ses logements de fonction, venait ensuite la ville coloniale destinée aux concessionnaires, puis le quartier du Camp de la transportation, où se trouvaient aussi la gendarmerie et l'hôpital. Cette organisation et la qualité des constructions firent surnommer Saint-Laurent le « Petit Paris ».
La commune civile fut officiellement créée le et Saint-Laurent-du-Maroni devint chef-lieu d’arrondissement. Il est à noter, qu'après cette période de colonisation carcérale, la population initiale d'Amérindiens ne subsiste que dans deux villages d'ethnies différents, les Lokono et les Kaliña. Depuis la seconde moitié du XXe siècle, elles sont peu à peu intégrées et leur droit coutumier, mis à mal par l'évolution des structures sociales, cède la place face aux cultures en abattis et au travail salarié.