Empoisonnement au xénon

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Dans un réacteur nucléaire thermique (ou "réacteur à neutrons thermiques"), la fission produit de l'iode 135 qui se dégrade avec un retard de quelques heures en xénon 135. Ce dernier est rapidement dégradé en absorbant des neutrons de la fission.
En fonctionnement stable, production et dégradation de xénon 135 s'équilibrent.
Mais en cas de baisse de puissance, il y a réduction de la fission et donc du nombre de neutrons produits qui ne suffisent alors plus à la dégradation du xénon 135 (produit de la fission des heures précédentes). Celui-ci s'accumule et, par la suite, si on tente de remonter en puissance (en retirant les barres d'absorbant neutronique ou en diluant le bore soluble pour augmenter la fission), cette remontée en puissance est ralentie voire impossible par étouffement de la réaction nucléaire, car les neutrons sont absorbés par le xénon 135 accumulé précédemment, du fait de son action d'absorbant neutronique thermique : c'est l'empoisonnement au xénon. Ce phénomène est un des facteurs ayant conduit à l'accident de Tchernobyl.

Lors de la remontée en puissance, il faudra une dizaine d'heures pour "brûler" le xénon 135 en excès.
Lorsque le réacteur est à l'arrêt, la quantité de xénon 135 accumulée est divisée par deux toutes les 9,2 h (période radioactive ou demi-vie). Si nécessaire il faudra attendre une diminution suffisante de la quantité de xénon 135 accumulée (passage du pic xénon) pour pouvoir redémarrer le réacteur.

Le xénon 135 est un des principaux produits de fission transitoires poisons neutroniques.

Article détaillé : Poison à neutrons.

La chaîne Xe[modifier | modifier le code]

Le xénon 135 est un radionucléide (demi-vie : 9,2 h[1]), qui se forme directement dans la fission de l'uranium (dans la proportion de 0,4 %) et indirectement par filiation radioactive à partir de l'iode 135 de période 6,7h[1] (dans la proportion de 6,4 %).

Le xénon 135 formé peut donner du césium 135, par décroissance radioactive de période 9,2h, mais également donner du xénon 135 par capture d'un neutron (ces deux noyaux sont pratiquement stables et de section efficace négligeable). La proportion relative de ces deux consommations dépend du flux de neutrons.


Chaine Xenon

Pic de xénon[modifier | modifier le code]

Perte de réactivité due à l'augmentation transitoire de la concentration en xénon à l'arrêt d'un réacteur.
Croquis figurant l'évolution de l'empoisonnement xénon lors d'un redémarrage au "pic"

Au démarrage d'un réacteur nucléaire thermique, la concentration en 135Xe est nulle. La concentration en xénon va progressivement augmenter (si le flux neutronique est constant) jusqu'à atteindre une valeur d'équilibre au bout d'un jour ou deux.

À l'arrêt du réacteur, la production d'iode 135 s'arrête aussi, ainsi que la consommation du 135Xe par la réaction σ. Le « réservoir d'iode 135» se transforme alors encore en 135Xe (avec une demi-vie de 6,7 h). La demi-vie du xénon 135 étant supérieure à celle de son père, le xénon 135 s'élimine nettement moins vite qu'il n'est formé : il commence alors par s'accumuler (augmentant ainsi l'anti-réactivité associée), jusqu'à ce que la source d'iode 135 se tarisse et que la désintégration propre du xénon 135 soit suffisante pour l'éliminer progressivement (avec une demi-vie de 9,2 h). Le niveau du réservoir xénon passe ainsi par un maximum (au bout d'une dizaine d'heures), puis tend vers 0.

La concentration en xénon suit donc une dynamique paradoxale : une réduction de la puissance du réacteur entraîne (à l'échelle de l'heure) une augmentation transitoire du xénon, qui ne se réduit que dans un deuxième temps (à l'échelle de la journée).

Lors d'un redémarrage au moment du « pic » la disparition du xénon par interaction avec le flux provoque un apport de réactivité important qu'il faut pouvoir compenser en agissant sur les barres de contrôle.

Le phénomène est connu en anglais sous le nom de iodine pit en anglais, dû à l'aspect de la courbe de réactivité du réacteur après un arrêt (courbe en rouge).

Il est tout spécialement gênant dans le cas des réacteurs de propulsion navale. Une baisse importante de puissance ou un arrêt au port ou a fortiori survenant à la mer ne devant pas conduire à rendre le réacteur donc le bâtiment indisponible.

Empoisonnement au xénon[modifier | modifier le code]

Le xénon 135 a la plus grande section efficace connue dans le domaine des neutrons thermiques : 2,65 millions de barns, ce qui en fait un poison pour l'entretien de la réaction en chaîne dans une pile atomique.

Du fait, de sa section efficace importante, le 135Xe absorbe des neutrons par capture, d'où le terme « empoisonnement au xénon ». Cet empoisonnement se manifeste de différentes manières dans la conduite d'un réacteur :

  • En fonctionnement stable, cet empoisonnement varie dans le même sens que le flux neutronique du cœur et reste stable. Cet empoisonnement (perte de réactivité) en fonctionnement est de l'ordre de 3000 pcm pour un réacteur REP d'EdF, et n'apparaît que progressivement après la divergence pour atteindre une valeur stable après une cinquantaine d'heures de fonctionnement à puissance constante.
  • En cours de pilotage, l'effet paradoxal du xénon peut créer une véritable instabilité globale du fonctionnement (avec une constante de temps heureusement longue, de 9 à 10 heures) : si la puissance diminue, l'empoisonnement au xénon commence à croître et a tendance à stopper la réaction nucléaire.
Cet étouffement de la réaction nucléaire s'était produit sur le réacteur 4 de la centrale nucléaire de Tchernobyl suite à une réduction volontaire de puissance. Mais ensuite, afin de maintenir la puissance du réacteur dans le but de réaliser un essai sur la partie non nucléaire de l'installation, les opérateurs ont relevé les barres de contrôle au-delà de la limite autorisée ce qui a fait entrer le réacteur dans une zone de fonctionnement instable (coefficient de vide positif) et provoqué son auto-emballement[2].
Un non-respect des consignes de sécurité sur l'extraction des barres de contrôle neutronique et une mauvaise préparation de l'essai comptent parmi les évènements ayant provoqué l'explosion de ce réacteur le .
  • L'anti-réactivité locale introduite par la concentration en xénon peut provoquer des oscillations dues au xénon, radiales ou axiales[3],[4],[5].
Une augmentation locale de la distribution de puissance radiale (ou axiale) dans le cœur (induite, par exemple, par une insertion ou un retrait des barres de contrôle servant à ajuster la puissance du réacteur) va provoquer un déséquilibre. D'une part une diminution de puissance et un empoisonnement dans la partie du cœur du réacteur où les barres ont été insérées jusqu'à ce que l'empoisonnement soit à l'équilibre dans cette zone avec la nouvelle distribution de puissance, et en parallèle une augmentation de puissance dans les autres parties du cœur afin de maintenir la nouvelle puissance globale ce qui va faire temporairement diminuer la concentration de xénon et augmenter d'autant la puissance dans ces dernières zones (où il y a plus de xénon consommé qu'il n'en est formé); le phénomène s'inversant sur une période d'oscillation de l'ordre d'un jour (fonction de la demi-vie de l'iode135 et du xénon135).
Afin de contrôler le déséquilibre de puissance axial, l'instrumentation des REP informe en permanence l'exploitant de sa valeur (axial-offset (Dpmax)).
À l'apparition d'une oscillation xénon, l'exploitant du réacteur se doit de la contenir par un "contre-pilotage" adapté (ajustement des barres de réglage et de la concentration en bore), avant d'atteindre les limites de fonctionnement du réacteur nécessitant une baisse de puissance, et éventuellement, son arrêt automatiques par action des systèmes de protection.
Cette instabilité ne peut apparaître que dans les grands réacteurs, la diffusion des neutrons étant suffisante pour gommer les écarts de concentration à petite échelle. Les petits réacteurs non-soumis à ces oscillations xénon sont dits : réacteurs couplés[réf. nécessaire].
  • Après l'arrêt d'un réacteur, quand l'anti-réactivité apportée par le 135Xe au « pic xénon » est trop importante et que les réserves de réactivité sont insuffisantes (par exemple, en fin de vie du réacteur), le réacteur ne peut plus rediverger pendant quelques heures.

L'empoisonnement au samarium 149 (section efficace de capture = 41 140 barn) dont le père est le prométhium 149 (période = 53,08 h) suit un mécanisme similaire, si ce n'est que cet élément n'est pas radioactif : après son accumulation à l'arrêt, il ne disparaît pas ; et un minimum d'excès de réactivité est nécessaire par rapport à la situation d'équilibre pour redémarrer le réacteur, même après un arrêt prolongé. L'excès de samarium 149 par rapport à sa valeur d'équilibre disparait lentement après redémarrage "mangé par le flux". Les phénomènes se déroulent beaucoup plus lentement que dans le cas du xénon et les effets en réactivité sont nettement moindres. Bien que le prométhium 149 soit présent à l'équilibre en plus grande quantité que l'iode 135 dans le réacteur[Note 1], la section efficace du samarium 149 est très inférieure à celle du xénon 135 et l'anti-réactivité du samarium à l'équilibre est environ 3 fois moindre que celle du xénon 135.

Article détaillé : Poison à neutrons.

Quelques équations[modifier | modifier le code]

On donne les équations du phénomène de l'empoisonnement au xénon et les ordres de grandeurs dans le cas d'un réacteur de caractéristiques proches d'un REP 900 MWe On évalue en un premier temps les quantités d'iode et de xénon formées en fonction du flux (donc de la puissance du réacteur), on apprécie ensuite l'effet négatif sur la réactivité du cœur apporté par le xénon. Les données et notations sont celles de l'article flux neutronique

Données et notations principales
Grandeur physique Notation Valeur Unité Grandeur physique Notation Valeur Unité
Puissance thermique
du cœur
W 2 768 MW Température moyenne de
l'eau primaire dans le cœur
Tm 304,5 °C
Masse d’uranium MU 72 367 kg Flux neutronique
thermique
\phi n/cm2•s
Enrichissement moyen
en uranium 235
2,433 % ss dim Flux neutronique[Note 2]
thermique à l'équilibre
\phi_o 3,2E13 n/cm2•s
Volume du cœur 26,571 m3 Concentration en iode 135 I at/cm3
Concentration en iode 135
à l'équilibre
I_o at/cm3
Concentration en xénon 135 X at/cm3
Concentration en xénon 135
à l'équilibre
X_o at/cm3
Autres données et notations
Grandeur physique Notation Valeur Unité Grandeur physique Notation Valeur Unité
Rendement de fission
de l'iode 135
\gamma_i 0,064 ss dim Masse d’uranium 235
= 72 367 • 2,433 %
MU5 1 760,93 kg
Rendement de fission
du xénon 135
\gamma_x 0,004 ss dim Masse d'eau primaire
dans le cœur
11 073,8 kg
Période
de l'iode 135

= 6,58 • 3 600
24 1710 s Concentration des atomes
d'uranium 235
dans le cœur
U_5 at/cm3
Constante radioactive
de l'iode 135
= Ln(2)/(6,58 • 3 600 )
\lambda_i 2,926E-5 s-1 Concentration des atomes
d'hydrogène dans le cœur
H at/cm3
Période
du xénon 135
= 9,17 • 3 600
33 012 s Masse de zirconium
dans le cœur
19 096 kg
Constante radioactive
du xénon 135 = Ln(2)/ 33 012
\lambda_i 2,0996E-5 s-1 Concentration des atomes
d'oxygène du modérateur
dans le cœur
O_m at/cm3
Section efficace microscopique
de capture d'un neutron
par l'iode 135 = 7 barn
\sigma_i 7E-24 cm2 Facteur de fissions rapides \varepsilon 1,07 ss dim
Section efficace microscopique
de capture d'un neutron
par le xénon 135 = 2,65E6 barn
\sigma_x 2,65E-18 cm2 Section efficace microscopique
de fission thermique
de l'uranium 235 = 579,5 barn
\sigma_f 5,795E-22 cm2
Section efficace microscopique
de capture d'un neutron
par le xénon 135 = 2,65E6 barn
\sigma_x 2,65E-18 cm2 Section efficace macroscopique
de fission thermique
\Sigma_f 0,09840 cm-1
Section efficace macroscopique
de capture d'un neutron
par le xénon 135
\Sigma_x cm-1 Section efficace macroscopique
d'absorption d'un neutron thermique
dans le combustible
\Sigma_u cm-1
Section efficace microscopique
de fission de l'uranium 235 =
\sigma_f 579,5 barn Concentration des atomes
de zirconium dans le cœur
Z at/cm3
Section efficace microscopique
d'absorption[Note 3] par l'uranium 235 =
\sigma_a 679,9 barn Facteur d'utilisation thermique
avant empoisonnement xénon
f ss dim
Section efficace microscopique
de capture d'un neutron thermique
par l' oxygène = 0,267 • 10-3 barn
\sigma_o 0,267E-27 cm2 Facteur d'utilisation thermique
après empoisonnement xénon
f' ss dim
Section efficace microscopique
de capture d'un neutron thermique
par le zirconium = 0,182 barn
\sigma_z 0,182E-24 cm2 Réactivité du cœur avant
empoisonnement xénon
\rho pcm
Section efficace macroscopique
de capture d'un neutron thermique
dans le modérateur
\Sigma_m cm-1 Réactivité du cœur après
empoisonnement xénon
\rho' pcm
Section efficace microscopique
de capture d'un neutron thermique
par l' hydrogène = 0,332 barn
\sigma_h 0,332E-24 cm2 Concentration des atomes
d'oxygène du combustible
dans le cœur
O_u at/cm3
Section efficace microscopique
de capture d'un neutron thermique
par l' uranium 238 = 2,72 barn
\sigma_8 2,72E-24 cm2

Évolution de la concentration en iode 135[modifier | modifier le code]


  • Lors d'un démarrage et d'une montée en puissance de quelques dizaines de minutes[Note 4], suivie d'un palier, à partir d'une situation cœur vierge sans iode ni xénon, l'iode atteint sa valeur d'équilibre au bout d'un temps de l'ordre de:  { 1 \over \lambda_i } = 9,5 h
  • La concentration à l'équilibre s'écrit:
 I_o = {\gamma_i * \Sigma_f \over \lambda_i + \sigma_i * \Phi_o } * \Phi_o \approxeq  {\gamma_i * \Sigma_f \over \lambda_i} * \Phi_o = 6,886E15 * (at/cm^3)
  • On peut voir que la concentration à l'équilibre est proportionnelle à la valeur du flux; plus le flux est élevé plus il y a d'iode.
  • La fonction générale donnant I(t) à partir d'un démarrage sans iode ni xénon est la suivante:
I(t) = I_o * ( 1 - e^{-\lambda_i * t} ) [Note 5]

I(t) = {\gamma_i \over \lambda_i} * \Sigma_f * \Phi_o * ( 1 - e^{-\lambda_i * t} )

Si le flux est variable, on remplace Φo par Φ(t)

I(t) = {\gamma_i \over \lambda_i} * \Sigma_f * \Phi(t) * ( 1 - e^{-\lambda_i * t} )

Évolution de la concentration en xénon 135[modifier | modifier le code]

  • Lors d'un démarrage et d'une montée en puissance de quelques dizaines de minutes suivie d'un palier, à partir d'une situation cœur vierge sans iode ni xénon, le xénon atteint sa valeur d'équilibre au bout d'un temps supérieur à celui de l'iode; dit de façon simpliste, il faut attendre que l'iode ait atteint un régime stable pour que le xénon soit à l'équilibre.
  • La concentration à l'équilibre s'écrit:
 X_o =  { (\gamma_x + \gamma_i ) * \Sigma_f * \Phi_o \over \lambda_x +  \sigma_x * \Phi_o  } = 2,024E15  * (at/cm^3)


  • On peut voir que si le flux augmente la concentration en xénon à l'équilibre plafonne vers la valeur:

     X_{omax} =  { (\gamma_x + \gamma_i ) * \Sigma_f  \over  \sigma_x } = 2,525E15* (at/cm^3)

    qui ne dépend pas du flux. Ce résultat est à rapprocher de celui concernant l'iode dont la concentration est proportionnelle au flux.

    Dans le cas d'un réacteur à flux élevé il y a une réserve d'iode d'autant plus importante en valeur relative devant le xénon présent dans le cœur à l'équilibre que le flux est élevé. Le "pic de xénon" suivant un arrêt du réacteur en sera d'autant plus important.
  • Il est instructif d'évaluer le rapport  {I_o \over X_o } qui exprime le rapport entre "la réserve d' iode" destinée à se transformer en xénon après un arrêt et la concentration de xénon déjà présent dans le cœur à l'équilibre. Ce rapport rend compte de l'ampleur du "pic" xénon qui suivra un arrêt:

     {I_o \over X_o } =  { {\gamma_i * \Sigma_f * \Phi_o \over \lambda_i} \over  {( \gamma_i + \gamma_x )* \Sigma_f * \Phi_o \over  \lambda_x + \sigma_x * \Phi_o } } =  {\gamma_i  \over  \gamma_i + \gamma_x } * { \lambda_x + \sigma_x * \Phi_o  \over \lambda_i }

    Le rapport le rapport  {I_o \over X_o } augmente avec la valeur du flux. .~ \gamma_i ~ \gamma_x ~ \sigma_x ~ \lambda_x~ et ~ \lambda_i~. sont des constantes physiques, le rapport  {I_o \over X_o} dépend du dessin du réacteur considéré uniquement par la valeur du flux lequel est inversement proportionnel à la concentration moyenne de matière fissile présente dans le cœur. Plus l'usure du combustible est importante plus la concentration du xénon à l'équilibre est faible en valeur relative devant la quantité d'iode "stockée" conduisant à un effet de "pic" accru.

La fonction générale donnant X(t) en cas de démarrage cœur vierge sans iode ni xénon est assez lourde:

 X(t) = X_o * \left[ 1 + {1 \over \gamma_i + \gamma_x} * \left( { \gamma_i * \lambda_i \over  \lambda_x - \lambda_i + \sigma_x * \Phi_o  }  - \gamma_x \right) * e^{-(\lambda_x + \sigma_x * \Phi_o) * t }  -  {\gamma_i \over \gamma_i + \gamma_x} * \left( { \lambda_x + \sigma_x * \Phi_o \over  \lambda_x - \lambda_i + \sigma_x * \Phi_o  } \right) * e^{-\lambda_i * t}   \right]
avec Xo = valeur à l'équilibre

  • Si le flux est variable, on remplace Φo par Φ(t)
  • Si Φ(t) reste constant, le deuxième terme de l'équation converge assez lentement vers la valeur 1.
  • Dans le cas d'un arrêt rapide du réacteur à partir d'un régime permanent initial établi (le cas du "pic xénon"):

    I(t) = {\gamma_i * \Sigma_f \over \lambda_i} * \Phi_o * e^{-\lambda_i * t}

     X(t) =   \Sigma_f * \Phi_o * \left[ {\gamma_i \over \lambda_x - \lambda_i} * e^{- \lambda_i * t} + \left({\gamma_i + \gamma_x \over \lambda_x + \sigma_x * \Phi_o} - {\gamma_i \over \lambda_x - \lambda_i}  \right) * e^{-\lambda_x * t } \right]

    On en déduit l'instant du "pic" suivant un arrêt rapide après une marche continue à pleine puissance:

     t_{pic} = { 1 \over \lambda_x - \lambda_i} * ln\left[ { \lambda_x * (\lambda_x - \lambda_i)\over\lambda_i * \gamma_i } * \left( {\gamma_i \over \lambda_x - \lambda_i} - {\gamma_i + \gamma_x \over \lambda_x + \sigma_x * \Phi_o} \right)\right]

    Dans l'exemple type choisi on trouve tpic = 3,051E4 s = 8,47 h. Plus le flux est élevé plus le pic est tardif et ample.
  • En pratique dans les réacteurs de puissance, un calculateur effectue un calcul "pas à pas" qui suit l'évolution constatée de la puissance, tient compte de l'ensemble des facteurs et donne aux exploitants une prévision entretenue de l'évolution du xénon post arrêt du réacteur survenant inopinément ou suivant un programme de fonctionnement prévisionnel.

Empoisonnement xénon - Effet en réactivité[modifier | modifier le code]


  • Parmi les 4 facteurs de la formule  k_\infty =  \varepsilon *  \eta * p * f , c'est le facteur f qui est affecté par la présence du xénon 135 formé

    Cœur vierge avant empoisonnement:  f = {\Sigma_u  \over ( \Sigma_u  + \Sigma_m )} [Note 9]

    Après empoisonnement  f' = {\Sigma_u  \over ( \Sigma_u  + \Sigma_m + \Sigma_x)}

     { f' \over f} = 0,96406 = {k_{eff}' \over k_{eff}} = {e^{\rho'} \over e^{\rho}} =  e^{\rho' -\rho}

    \rho'-\rho = 100 000*ln(0,96406) = - 3 660 * (pcm)

Références et liens[modifier | modifier le code]

  1. a et b Handbook of Chemistry and Physics 58th edition
  2. Tchernobyl, 25 ans après: un tel scénario peut-il se répéter? réponses de Michel Chouha, physicien, représentant de l'IRSN en Europe de l'Est - Sciences et avenir 26-04-2011
  3. CONTRÔLE ET PILOTAGE DES RÉACTEURS À EAU SOUS-PRESSION - Clefs CEA N°45 Automne 2001 - pp 39,40 - Anne Nicolas (Direction de l'énergie nucléaire CEA/Saclay)
  4. Le pilotage des réacteurs - Réunion SFEN du 15 mars 2007 - François BOUTEILLE ST6 "Physique des Réacteurs (AREVA)"
  5. La physique des réacteurs nucléaires (Coll EDF R&D) - p1058 & suivantes - Auteur : MARGUET Serge - Date de parution : 04-2011 - Éditions Lavoisier

Notes[modifier | modifier le code]

  1. Le produit: (période de décroissance du prométhium 149 = 53,08 h + 1,728 h) × (rendement de fission = 1,09 % ) est supérieur au même produit pour l'iode 135 (6,58 h × 6,4 %) donc la quantité de prométhium à l'équilibre est plus élevée
  2. En toute rigueur la valeur du flux thermique donnée dans l'article flux neutronique serait à augmenter de 7% pour tenir compte de ce que le flux thermique est évalué dans cet article en tenant compte d'un flux rapide responsable de 7% des fissions
  3. On entend par absorption le total fission + capture
  4. Le rythme maximal de montée en allure d'un REP est de 6 % par minute; le rythme normal est de 3 % / min
  5. Relation similaire à une décroissance radioactive simple
  6. Les valeur du flux et de Σf sont calculées dans l'article Flux neutronique
  7. Ceci revient à considérer un "échelon" de puissance pour le réacteur
  8. La quantité de xénon produite par fission est un peu plus élevée car il faut tenir compte des fissions rapides
  9. L'incertitude principale du calcul effectué dans cet article vient de l'estimation de la capture dans le combustible: Σu