Produit de fission

Les produits de fission sont des corps chimiques résultant de la fission d'un élément (un noyau) fissile : chaque noyau de matière fissile subissant une fission nucléaire se casse en deux (exceptionnellement trois) morceaux, qui se stabilisent sous forme de nouveaux atomes. Les produits de fission se forment suivant une distribution statistique (qui dépend faiblement du noyau fissile), et on y trouve des isotopes d'une grande partie des éléments chimiques existants. Ce sont les « cendres » de la réaction nucléaire, qui constituent des déchets nucléaires ultimes.

Dans leur majorité, les produits de fission initialement formés sont des isotopes très instables : ils sont très fortement radioactifs, dégagent une forte chaleur, et des rayonnements gamma souvent très énergétiques (et donc dangereux) :

• Les produits de fission sont responsables de pratiquement toute la radioactivité des combustibles irradiés sortis des réacteurs. La grande majorité des produits de fission radioactifs sont à vie courte (période inférieure à 5 ans) ou moyenne (période inférieure à 100 ans).
• Dans un réacteur nucléaire, la puissance dégagée par les produits de fission (de l'ordre de 6,5 % de la puissance thermique du réacteur immédiatement après l'arrêt) impose de maintenir un refroidissement pendant quelques jours après la mise à l'arrêt pour éviter une fusion du cœur. On appelle cette puissance thermique la puissance résiduelle du réacteur. Après quelques jours, la radioactivité a suffisamment diminué pour permettre le transfert du combustible en piscine. Après quelques années en piscine, la radioactivité a rallié un niveau suffisamment faible pour que la matière puisse être évacuée ou retraitée, voire simplement entreposée à sec en l'attente d'une des deux solutions précédentes.
• La radioactivité de ces produits de fission rend nécessaire une radioprotection très importante pour la manipulation des combustibles nucléaires irradiés et pour tous les traitements de l'aval du cycle nucléaire : entreposage nucléaire, traitement du combustible nucléaire usé, et stockage définitif des déchets radioactifs.

Introduction

Exemple d'une fission

Dans un réacteur nucléaire, lorsqu'un noyau d'uranium 235, ou d'un autre atome lourd, fissionne par absorption d'un neutron, il se forme deux (exceptionnellement trois) nouveaux noyaux instables : les produits de fission (PF), ainsi que 2 ou 3 neutrons qui vont déclencher d’autres fissions par réaction nucléaire en chaîne. Le nombre total de nucléons est conservé dans la réaction, mais la somme des masses des atomes et particules produits est toujours inférieure à celui de l'atome d'origine. Cela s'explique par le fait qu'une partie de la masse est transformée en énergie (voir E = mc²).

Voici par exemple une formule possible pour une telle fission :

$\mathrm {{}_{92}^{235}U+{}_{0}^{1}n\rightarrow {}_{36}^{93}Kr+{}_{56}^{140}Ba+3\ {}_{0}^{1}n+E}$

où E est l'énergie libérée par la réaction, qui vaut environ 200 MeV (soit 3.2 x 10^-11 J).

Dans cet exemple, les deux produits de fission Kr-94 et Ba-140 ont un excès de neutrons : Le krypton stable le plus lourd est ⁸⁶Kr (sept neutrons en excès), et le baryum stable le plus lourd est ¹³⁸Ba (deux neutrons en excès). Du fait de ces neutrons en excès, les radionucléides sont instables, donc radioactifs : les neutrons en excès se transforment en un proton et un électron, expulsé du noyau sous forme de rayonnement bêta moins. Avant d'atteindre un état stable, les deux chaînes de désintégration correspondant à l'exemple ci-dessus expulseront au total sept électrons :

$\mathrm {^{93}_{36}Kr\ {\xrightarrow[{1,286\ s}]{\beta ^{-}}}\ {}_{37}^{93}Rb\ {\xrightarrow[{5,84\ s}]{\beta ^{-}}}\ {}_{38}^{93}Sr\ {\xrightarrow[{7,423\ min}]{\beta ^{-}}}\ {}_{39}^{93}Y\ {\xrightarrow[{10,18\ h}]{\beta ^{-}}}\ {}_{40}^{93}Zr\ {\xrightarrow[{1,53\times 10^{6}\ a}]{\beta ^{-}}}\ {}_{41}^{93}Nb}$ (stable)

$\mathrm {{}_{\ 56}^{140}Ba\ {\xrightarrow[{12,7527\ j}]{\beta ^{-}}}\ {}_{\ 57}^{140}La\ {\xrightarrow[{1,67855\ j}]{\beta ^{-}}}\ {}_{\ 58}^{140}Ce}$ (stable)

Excès de neutron et radioactivité

D'une manière générale, l’atome d’uranium 235 fissionné et le neutron provoquant la fission contenaient initialement à eux deux 92 protons et 144 (143 + 1) neutrons, dont deux et demi (en moyenne) sont émis quasiment instantanément lors de la fission. Le reste, soit 92 protons et 141,5 neutrons (en moyenne), se répartit entre les deux (ou rarement trois) atomes instables formés. Chacun emporte en moyenne la moitié, soit 46 protons et 71 neutrons, soit 117 nucléons (alors que le palladium, Z = 46, est stable pour 56 à 60 neutrons.

L'excès de neutrons des deux nucléides formés par rapport à la diagonale que représente la vallée de stabilité vaut typiquement entre trois et cinq neutrons. Cet excès devra se résorber par émission de rayonnement bêta et transformation de neutron en proton. Quelle que soit la répartition finale des neutrons et des protons, le résultat sera instable : les produits de fission (PF) sont instables et se désintègrent selon une demi-vie plus ou moins longue. Une fois les premiers instants post-fission passés où des neutrons dits « retardés » peuvent se trouver émis (quelques secondes après la fission), les corps instables formés lors de la fission vont progressivement rallier la situation de stabilité par émissions successives d’électrons (rayonnement bêta), accompagnées de rayonnements électromagnétiques (rayons gamma) correspondant au passage des différents niveaux d’énergie excités au niveau fondamental du noyau lui-même, et du réarrangement du cortège électronique des dits atomes.

Les produits de fission tendent généralement à présenter une radioactivité β-, ou plus rarement, quand le déficit en proton est encore plus important, à se désintégrer assez rapidement en expulsant un neutron, qui fera partie des « neutrons retardés » de la réaction. Du fait de « l'excès de neutrons » des corps instantanément formés lors de la fission la plupart des produits de fission sont des émetteurs bêta (des électrons) et gamma. Les rares émetteurs alpha (particule alpha) sont de facto des corps quasi stables obtenus lorsque l'excès de neutrons a été résorbé par émission d'électron et transformation de neutrons en protons.

Au cours du ralliement vers la situation stable une fois les neutrons retardés émis par les précurseurs et, sauf cas rarissimes, le nombre total de nucléons des atomes instables initialement formés ne change pas ; seul le nombre de protons augmente par transformation successive de neutron en proton avec émission d’un électron à chaque fois et libération d’énergie sous forme de rayonnement gamma.

Ces considérations expliquent pourquoi les produits de fission sont :

• très généralement émetteurs bêta ;
• très souvent émetteurs gamma ;
• rarement émetteurs alpha et uniquement en résultante d’une désintégration d’émetteur bêta débouchant sur un corps quasi stable, existant déjà à l’état naturel, lui-même émetteur alpha.

Distribution initiale des produits de fission

Allure générale de la distribution statistique des produits de fission de l'uranium 235, exprimée en rendement de fission.

Rendements de fission en flux thermique pour l'U233, l'U-235, le Pu-239 et le MOX.

La courbe de répartition des produits de fission, dont l'allure générale est donnée ci-contre (en échelle logarithmique), est dite «en dos de chameau», du fait de ses deux bosses. Dans la majorité des fissions, les deux atomes formés ont des nombres de nucléons différents avec typiquement un gros noyau de 133 à 144 nucléons et un plus petit de 90 à 100 nucléons. Les fissions donnant deux atomes de masse égales (avec 116 ou 117 nucléons) ou voisines (avec par exemple un atome de 108 nucléons et un de 125) ne représentent qu'environ 0,3 % du total des fissions.

Les fissions ternaires (qui représentent de l'ordre de 0,3 % des fissions) sont incluses dans cette courbe; elles sont en nombre réduit et ne changent pas l'allure générale de la courbe. Cette courbe donne le rendement de produit de fission ; du fait de ces fissions ternaires son intégrale est un peu supérieure à 200 %, parce que pour cent fissions, le nombre de noyaux formés est un peu supérieur à 200. Les rendements doivent être divisés par cette intégrale pour exprimer la proportion de chaque atome formé.

La distribution statistique précise des produits de fission dépend de plusieurs facteurs : la composition isotopique du combustible (présence de plutonium dans le Combustible MOX, ou à la suite du taux de combustion de l'assemblage), du spectre et du flux neutronique, de l'enrichissement du combustible (pour un réacteur à neutrons rapides), etc.

Dans le cas d'un réacteur de puissance à eau pressurisée, de type REP, utilisant de l'uranium naturel enrichi en isotope 235, les nombres de masse des PF se répartissent de la façon suivante :

• Les proportions des atomes de nombre de nucléons allant de 90 à 100 inclus d'une part, et de 133 à 144 inclus d'autre part, sont très voisines et toutes de l'ordre de 2,9 à 3,3 % environ. Ces atomes constituent la plus grande part des produits de fission. La courbe de distribution présente ainsi deux « quasi-plateaux » de 90 à 100 et de 133 à 144 nucléons, pour environ (11+12)×3,1 %= 71,3 % des atomes formés.
• Les proportions diminuent fortement au-delà de ces deux quasi-plateaux et de façon grossièrement symétrique par rapport à ceux-ci : pour 84 nucléons ~ 0,5 % ; pour 105 nucléons ~ 0,4 %; pour 129 nucléons ~ 0,5 % ; pour 149 nucléons ~ 0,6 %.
• Les proportions sont de l'ordre de 0,005 % à 0,006 % pour les nombre de nucléons compris entre 112 et 121 constituant un « quasi-plateau » de valeur faible pour les fissions créant des atomes de masse égale ou voisine.
• 97,85 % des PF compris entre 84 à 105 nucléons inclus d'une part et 129 à 149 nucléons inclus d'autre part.
• 99,90 % des produits de fission compris entre 76 à 109 nucléons inclus d'une part, et 124 à 155 nucléons inclus d'autre part.

Les fissions ternaires, qui concernent de 0,2 à 0,4 % des fissions, produisent en outre un atome léger: sur ces fissions, 90 % produisent de l'hélium 4, 7 % du tritium, et 1 % de l'hélium 6 qui se transforme rapidement en lithium 6.

Après la fission et avant l'arrêt du réacteur, la distribution en nombre de nucléons des atomes formés est modifiée de façon assez marginale par réaction avec le flux neutronique qui peut conduire à des captures augmentant le nombre de nucléons ou à des transmutations des corps formés. En outre, durant ce laps de temps - qui peut durer un an voire davantage - , la décroissance radioactive en bêta et gamma se produit (sans changement du nombre de nucléons). La distribution finale des produits de fission dépend ainsi de la durée d'incubation des produits de fission dans le réacteur (durée d'exposition aux neutrons). Par ailleurs, les fissions du plutonium 239 formé dans les réacteurs à partir de l'uranium 238 ne produisent pas exactement les mêmes proportions d'atomes des différents éléments que dans cas de l'uranium 235, même si les ordres de grandeurs sont en gros les mêmes.

Ces considérations expliquent pourquoi il est souvent très difficile d'évaluer simplement la nature et surtout les quantités de radionucléides formés par fission dans l'ensemble des réacteurs et pour toutes les énergies (ou usures) des combustibles utilisés. Pour le faire, des modélisations assez complexes sont nécessaires.

Décroissance radioactive

Produits de fission à vie moyenne

Propriété : Unité :	t½ a	Rendement %	Q * keV	βγ *
155Eu	4,76	0,0803	252	βγ
85Kr	10,76	0,2180	687	βγ
113mCd	14,1	0,0008	316	β
90Sr	28,9	4,505	2826	β
137Cs	30,23	6,337	1176	βγ
121mSn	43,9	0,00005	390	βγ
151Sm	88,8	0,5314	77	β

Généralités

Illustration des périodes de prépondérance en pourcentage de la radioactivité totale : Te-132 (T = 3,25 jours) et son fils I-132 (2,3 h) sont prépondérants la première semaine. I-131 (8,02070 j) est prépondérant à 10 jours. Zr-95 (64,02j) et son fils Nb-95 (35,15j) sont prépondérants à trois mois. Le césium 137 (30,15 ans) et le strontium 90(28,79 ans) -non représenté sur la courbe mais évoluant comme le césium 137- sont prépondérants à échelle historique.

Immédiatement après la fission les produits de fission se trouvent majoritairement à l'état d'oxyde solide (césium 137, strontium 90), mais peuvent également être à l'état gazeux (par exemple les xénons 133 134 ou 136, ou le krypton 85 ou l'iode 131). Dans le cours du retraitement des déchets nucléaires ils se retrouvent en solution dans l'acide nitrique au terme duquel ils se trouvent majoritairement sous forme d'oxydes solides.

Les produits de fission sont radiotoxiques. Ils contribuent à la radioactivité à court et moyen termes des déchets nucléaires de haute activité produits par le combustible nucléaire.

Le temps caractéristique à considérer est de l'ordre de l'année pour le devenir des produits de fission entreposés en piscine, et de l'ordre du siècle pour ceux dont on envisage un stockage définitif. A un instant donné, ce qui pose le plus de problème dans les déchets radioactifs est largement dépendant de la demi-vie de l'élément. Pour un même nombre d'atomes formés, au bout d'un temps T, l'élément dont la radioactivité est prépondérante (par rapport à la radioactivité des autres corps) est celui dont la demi-vie est de T/Log(2), soit à peu près 1,44 fois ce délai :

• Les produits de fission à demi-vie (ou période) plus faible sont initialement ceux qui contribuent le plus à la radioactivité globale du mélange de déchets, mais elles s'éteignent beaucoup plus vite et cessent rapidement d'être un problème (sauf si leur chaine de désintégration fait apparaitre d'autres éléments radioactifs). Cette décroissance est exponentielle : les substances dont la demi-vie est T/10 ont perdu 1000 fois leur radioactivité initiale; celles dont la demi-vie est T/20 ont perdu un million de fois leur radioactivité initiale.
• Les produits de fission à demi-vie plus longue se conservent mieux à long terme, mais étant intrinsèquement moins radioactifs, ils contribuent initialement peu à la radioactivité globale du mélange de déchets. Cependant, cette radioactivité plus faible ne varie que proportionnellement à la demi-vie : toutes choses égales par ailleurs, il faut une demi-vie dix fois plus longue pour conduire à une radioactivité dix fois plus faible.

Il est très remarquable qu'il n'y ait aucun PF radioactif (initialement formé par fission ou descendant) dont la période soit comprise entre 100 ans (93 ans pour le samarium 151) et 100 000 ans (pour l'étain 126), car, s'agissant des PF radioactifs :

• ceci circonscrit le véritable problème du stockage géologique (et donc du confinement à très long terme) des produits de fission aux seuls 7 corps recensés au paragraphe ci-après: "Produits de fission à vie très longue, hors échelle historique" (les actinides mineurs, générés par capture neutronique et qui ne sont pas des produits de fission, devant par ailleurs également être gérés).
• le faible nombre de radionucléides recensés rend envisageable la voie consistant à rechercher les moyens de les séparer et les transmuter en corps à vie plus courte.

Produits de fission à radioactivité négligeable à long terme

Deux catégories de produits de fission n'ont pas d'incidence sur la radiotoxicité à long terme.

• d'une part des atomes stables ou radioactifs à vie très courte (non radioactifs à moyen terme) :

71,0 % du total des atomes formés lors de la fission ont une chaîne de désintégration formée de descendants qui sont, soit stables, soit de période inférieure à 10 ans, aboutissant rapidement à des nucléides stables. Ils ne contribuent pas à la radiotoxicité à long terme. Leur liste est longue et n’est pas tracée ici.

• d'autre part des corps radioactifs à vie extrêmement longue, existants à l'état naturel :

11,8 % du total des atomes formés lors de la fission ont des descendants qui sont des radioisotopes (déjà présents dans la nature) de période supérieure à 100 milliards d’années (soit donc très supérieure à l'âge de la Terre, et même de l'Univers). Ils peuvent de facto être considérés comme des corps stables. Bien que certains de ces corps soient émetteurs alpha, leur dangerosité est bien plus faible que les déchets à vie courte, du fait de leur très longue demi-vie. Le dégagement de chaleur et d’hélium (radioactivité alpha) correspondant est également négligeable.

Les quantités étant exprimées en % des atomes initialement formés par fission, ce sont :

• • Le zirconium 96, pour 2,96 %, très certainement émetteur bêta (période > 3,8×10¹⁷ ans).
  • Le cérium 142 pour 2,91 % émetteur bêta (période > 5×10¹⁶ ans)
  • Le néodyme 144, pour 2,71 %, émetteur alpha (période 2,29×10¹⁵ ans).
  • Le rubidium 87, pour 1,38 %, émetteur bêta (période 4,92×10¹⁰ ans).
  • Le samarium 147 pour 1,23 %, émetteur alpha (période 1,06×10¹¹ ans).
  • Le samarium 149 pour 0,59 %, émetteur alpha (période > 2×10¹⁵ ans).
  • Le cadmium 113 en quantité très faible: 0,0059 %, émetteur bêta (période 7,7×10¹⁵ ans).

Produits de fission radioactifs à vie moyenne, historiquement gérable

Les produits de fission (courbe noire) forment initialement la contribution majoritaire de la radiotoxicité des éléments combustibles irradiés. Après 700 ans, la contribution des produits de fission à vie moyenne est devenue négligeable. Celle des produits de fission à vie longue reste stable pendant près de 100 000 ans, mais à un niveau très faible.

6,8 % du total des atomes formés lors de la fission ont des descendants qui sont des radioisotopes à vie moyenne de période supérieure à 10 ans et inférieure à 100 ans. Les quantités étant exprimées en % des atomes initialement formés par fission, ce sont :

• Le césium 137, émetteur bêta et gamma d'une demi-vie de 30,15 ans pour 3,06 %.
• Le strontium 90, émetteur bêta pur d'une demi-vie de 28,79 ans pour 2,86 %.
• Le krypton 85 émetteur bêta d'une demi-vie de 10,76 ans pour 0,69 %; le krypton est un gaz noble non aisément chimiquement lié, il ne se retrouve pas dans le stockage géologique mais séparé et rejeté à l’usine de retraitement de La Hague. Le krypton 85 donne assez rapidement le rubidium 85 stable et solide à l'état oxyde.
• Le samarium 151, émetteur bêta d'une demi-vie de 93 ans pour 0,22 %.
• Enfin, pour être complet, on doit mentionner :
  • l’étain 121 métastable émetteur gamma d'une demi-vie de 76 ans à hauteur de 0,0064 %
  • le cadmium 113 métastable émetteur gamma d'une demi-vie de 14,1 ans pour 0,0059 %.

Parmi ces six corps seuls le césium 137 et à un degré moindre le strontium 90 (émetteur bêta pur) sont véritablement gênant. Le césium 137 est le radionucléide qui caractérise la contamination de l'environnement lors des accidents tels que Tchernobyl ou Fukushima.

Ces produits de fission peuvent être qualifiés d'«historiquement gérables», parce que leur radioactivité n'est prépondérante que pendant quelques siècles, pendant lesquels la mémoire historique peut en être conservée. Si du césium 137 avait été produit sous Charlemagne, il y a 1200 ans, le reliquat de nos jours après quarante fois sa demi-vie ne représenterait plus que 10^-12 (un millionième de millionième) de l'activité initiale, ce qui ne correspond plus à une activité significative.

Seuls le samarium 151, demi-vie de 93 ans et l’étain 121 métastable, demi-vie de 76 ans, peuvent être considérés comme à la limite d’une gestion à l'échelle historique.

Produits de fission radioactifs à vie très longue, hors échelle historique

10,4 % du total des atomes formés lors de la fission ont des descendants qui sont des radio-isotopes artificiels à vie très longue qui représentent véritablement la radioactivité résiduelle à long terme due aux produits de fission. Ils sont au nombre de 7. Les quantités étant exprimées en % des atomes initialement formés par fission, ce sont, par ordre d'abondance:

• Le césium 135, émetteur bêta d'une demi-vie de 2,3 millions d’années pour 3,45 %.
• Le zirconium 93, émetteur bêta d'une demi-vie de 1,53 million d’années pour 3,06 %, sachant qu'une quantité complémentaire plus faible (environ 5 %) est formée par capture neutronique du zirconium 92 des gaines (réaction (n,γ)) dont une infime partie (les fines de cisaillage) est adjointe aux produits de fission du fait du procédé de cisaillage des gaines, effectué à l'usine de La Hague.
• Le technétium 99, émetteur bêta d'une demi-vie de 211 100 ans pour 3,06 %.
• L’iode 129, émetteur bêta d'une demi-vie de 15,7 millions d’années pour 0,64 %.
• Le palladium 107, émetteur bêta d'une demi-vie de 6,5 millions d’années pour 0,09 %.
• L’étain 126, émetteur bêta d'une demi-vie de 100 000 ans pour 0,03 %.
• Le sélénium 79, émetteur bêta d'une demi-vie de 280 000 ans pour 0,025 %.
• A remarquer que le chlore 36 (période 301 000 ans), quelquefois improprement mentionné comme produit de fission à vie longue, n'est présent qu'au niveau de traces parmi les PF.

Pour ces corps dont la durée de vie est sans rapport avec les échelles de temps historiques, il n'existe pas de solution définitive actuellement.

• La solution généralement employée consiste à les confiner dans une matrice adaptée (mélangés aux autres PF ci-dessus et aux actinides mineurs) et les stocker en couche géologique profonde.
• Des études et évaluations économiques sont en cours pour examiner dans quelles conditions, il est possible de transmuter ces 7 corps en d'autres corps à vie plus courte ; comme par exemple via une irradiation neutronique en réacteur.

Tableau de synthèse

Actinides par chaîne de désintégration				Période a	Produits de fission par abondance de production
4n+0	4n+1	4n+2	4n+3
						2,25-3,5 %	0,015-0,7 %	< 0,0065 %
228Ra№				4–6	†		155Euþ
244Cm	241Puƒ	250Cf	227Ac№	10–29		90Sr	85Kr	113mCdþ
232Uƒ		238Pu	243Cmƒ	29–97		137Cs	151Smþ	121mSn
	249Cfƒ	242mAmƒ		141–351	Aucun produit de fission n'a une demi-vie comprise entre 100 et 100 000 ans
	241Am		251Cfƒ	430–900
		226Ra№	247Bk	1,3k–1,6k
240Pu	229Th	246Cm	243Am	4,7k–7,4k
	245Cmƒ	250Cm		8,3k–8,5k
			239Puƒ	24,11k
		230Th№	231Pa№	32k–76k
236Npƒ	233Uƒ	234U№		100k–250k	‡	99Tc₡	126Sn
248Cm		242Pu		280k–375k			79Se₡
				1,53M		93Zr
	237Np			2,1M–6,5M		135Cs₡	107Pd
236U			247Cmƒ	15M–24M			129I₡
244Pu№				80M	ni au-dessus de 15,7 Ma
232Th№		238U№	235Uƒ№	0.7G–14G
Légende ₡  Section efficace de capture thermique dans la plage 8–50 barns ƒ  Fissile m  Métastable №  Isotope naturel Naturally Occurring Radioactive Material (NORM) þ  Poison neutronique (section efficace de capture supérieure à 3 000 barns) †  Plage 4a–97a: Produit de fission à vie historique gérable ‡  Au dessus de 100ka: Produit de fission à vie longue

Annexes

Articles connexes

• Produit d'activation
• Déchets radioactifs
• Gestion des déchets radioactifs en France
• Chaîne de désintégration
• Table des isotopes

Liens externes

• Les rejets et le cas du tritium
• Site de la SFEN
• Rapport Bataille sur l'aval du cycle nucléaire